JACS：构筑半人工光合成反应器用于光催化制氢
学术
2024-12-05 18:12
上海
合成细胞未曾受到研究的一个方向是跨膜电子转移过程，这种跨膜电子转移通常使用光驱动进行质子或离子的传输。有鉴于此，荷兰莱顿大学Lars J. C. Jeuken等报道工程化构筑了合成细胞，将其称之为纳米反应器，通过[FeFe]-氢酶实现了半人工光合成产氢。要点1. 通过奥奈达希瓦氏菌(Shewanella oneidensis) MR-1型的多血红素跨膜蛋白MtrCAB实现跨膜电子转移。在光照射下，纳米反应器的外部掺氮碳量子点能够将光生电子转移到MtrCAB，随后无需氧化还原介质实现电子结合到H2ase。在2 h内的光驱动制氢TOFH2ase达到467±64 h-1，当加入氧化还原介质MV（甲基紫精），催化活性进一步提升，TOFH2ase达到880±154 h-1。要点2. 作者认为MtrCAB向H2ase的“上升”电子转移限制了催化反应的速率。这种纳米反应器能够划分半人工光合成反应，为开发纳米粒子-微生物复合体系用于太阳能-化学能转化提供帮助。Huijie Zhang, Jan Jaenecke, Imogen L. Bishara-Robertson, Carla Casadevall, Holly J. Redman, Martin Winkler, Gustav Berggren, Nicolas Plumeré, Julea N. Butt, Erwin Reisner, and Lars J. C. Jeuken*, Semiartificial Photosynthetic Nanoreactors for H2 Generation, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c12311https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12311
