韩布兴院士/孙晓甫JACS：Cu原子组装体电催化CO还原制乙酸盐
学术
2024-12-18 20:19
上海
电催化反应路径取决于催化剂的本征结构。CO2/CO电催化还原目前成为具有前景的C2+合成方法，但是如何选择性生成单一C2+产物仍然是个巨大挑战。有鉴于此，中国科学院化学所韩布兴院士、孙晓甫研究员等报道合成了具有合适间距和配位环境的Cu原子组装体，在电催化还原CO制备乙酸盐的反应中实现了优异的性能。要点1. 这种Cu原子组装体催化剂在电催化还原CO制备乙酸盐的反应中在225 mA cm-2电流密度的乙酸盐法拉第效率达到70.2 %，生成乙酸盐的产率达到2.1 mmol h-1 cm-2。CO单程转化率达到91 %，而且催化剂具有优异的稳定性。要点2. 通过详细的实验和理论计算研究，验证了原子级的Cu组装体能够优化C-C偶联反应，稳定关键的乙烯酮中间体（*CCO），阻碍*HOCCOH中间体的产生，因此金属Cu催化剂生成乙醇/乙烯的路径变成Cu原子组装体生成乙酸盐的路径。Libing Zhang, Jiaqi Feng, Ruhan Wang, Limin Wu, Xinning Song, Xiangyuan Jin, Xingxing Tan, Shunhan Jia, Xiaodong Ma, Lihong Jing, Qinggong Zhu, Xinchen Kang, Jianling Zhang, Xiaofu Sun*, and Buxing Han*, Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c13197https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13197
