大连化物所JACS：合成气转化中金属氧化物表面结构依赖的H2活化
学术
2024-12-06 20:52
上海
虽然关于金属氧化物的氢吸附和活化研究非常广泛，但是如何研究氢的活化和加氢催化反应的选择性仍然是个挑战。有鉴于此，中国科学院大连化物所潘秀莲研究员、焦峰研究员等报道以尖晶石和固溶体MnGaOx作为类似的块体材料模型，研究氢活化的机理和合成气转化的反应性。要点1. 研究结果表明MnGaOx-固溶体（MnGaOx-SS）具有典型的Mn掺杂hcp结构表面富含Ga的Ga2O3，在暴露氢气后，能够同时产生Ga-H和O-H。Ga-H具有高活性，但是在CO活化的反应中没有选择性，能够成成CHxO或者乙烯加氢生成乙烷。但是，MnGaOx-尖晶石具有fcc尖晶石结构，其表现为富含Mn的表面，因此能够阻碍生成Ga-H物种。作者发现，只有一部分O-H物种具有活化CO的能力，在MnGaOx-尖晶石表面的O-H物种没有烯烃加氢催化活性。要点2. MnGaOx-尖晶石比MnGaOx-SS分别与SAPO-18结合，其中MnGaOx-尖晶石具有更高的活性和更高的轻质烯烃选择性。这些研究结果有助于指导并且设计和优化制氢反应的金属氧化物催化剂。Bing Bai, Yihan Ye, Feng Jiao*, Jianping Xiao, Yang Pan, Zehua Cai, Mingshu Chen, Xiulian Pan*, and Xinhe Bao, Surface Structure Dependent Activation of Hydrogen over Metal Oxides during Syngas Conversion, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c14395https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14395
