Angew：酶-电串联催化CO2合成甲醇
学术
2024-12-25 20:25
上海
波鸿鲁尔大学Wolfgang Schuhmann、葡萄牙新里斯本大学Felipe Conzuelo等提出了将电催化-生物电催化反应串联集成在气体扩散电极上的策略，能够还原二氧化碳，选择性的生成甲醇。要点1. Ag-Bi2O3在中性pH选择性的将气态CO2还原为甲酸盐。随后通过包括甲醛脱氢酶和乙醇脱氢酶的酶串联，这两种酶都依赖于烟酰胺腺嘌呤二核苷酸（NAD），将甲酸盐依次还原为甲醛和甲醇。酶氧化的氧化还原辅因子NAD+通过黄递酶（enzyme diaphorase）再生，将黄递酶嵌入二茂钴低电位氧化还原聚合物中，与电极实现电化学偶联。要点2. 使用基于醇氧化酶和辣根过氧化物酶的选择性生物传感器确认了反应生成甲醇，辣根过氧化物酶被整合到一种特别适应的氧化还原聚合物中。这项研究提出的电催化-生物电催化串联复合催化剂展示了提高电催化反应选择性，以及使用更坚固的无机电催化剂取代对于生物电化学具有挑战性的酶催化剂（比如CO2合成甲酸对于氧气非常敏感的甲酸脱氢酶）的一般策略。Panpan Wang, Xin Wang, Shubhadeep Chandra, Anna Lielpetere, Thomas Quast, Felipe Conzuelo, Wolfgang Schuhmann, Hybrid Enzyme-Electrocatalyst Cascade Modified Gas-diffusion Electrodes for Methanol Formation from Carbon Dioxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202422882https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202422882
