吉林大学Angew:Plasma驱动AuCu3/Cu催化合成氨
学术
2024-12-27 20:19
上海
使用波动的可再生能源进行绿色合成氨是一个长期追求的目标。温和条件下非热等离子体合成氨是一种有前景的技术,但它面临着低能效的关键挑战。有鉴于此,吉林大学李路教授、母晓玥教授等报道开发了一种易于规模化的AuCu3/Cu催化剂,该催化剂由金属Cu作为天线,以及金属Cu表面的纳米AuCu3催化位点组成,显著提高了射频(RF,radio-frequency)等离子体的能量效率和氨产量。要点1. 与单独使用等离子体相比,AuCu3/Cu的单程氨产量增加20倍,接近于10%。机理研究表明,Cu天线能够放大毫米尺度的局部电场,促进生成活性氮物种,包括氮自由基和振动激发的氮分子。要点2. 由于d能带中心向下移动,以及独特的Cu-Au界面结构,Cu天线表面改性的AuCu3纳米合金催化剂生成活性NHX(x=0,1,2)物种的氢化反应能垒(速率决定步骤)显著降低,促进了氨在较低温度下的脱附。Cu天线和表面AuCu3纳米合金的协同效应通过氮自由基介导的Eley-Rideal途径和振动激发的氮分子Langmuir-Hinshelwood途径增强合成氨反应。Zhenlu Li, Shize Liu, Qingyun Zhan, Jiayang Li, Zihao Zhang, Yumeng Qian, Yiyu Cai, Xiaoyue Mu, Lu Li, Synergistic Enhancement of Plasma-Driven Ammonia Synthesis Using a AuCu3/Cu Composite Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202424165https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202424165