ORR，南开大学/香港理工大学最新AM！
学术
2024-12-26 20:13
上海
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合理设计配体场以激活具有令人满意的内在电催化反应性的稀土元素仍然存在障碍。有鉴于此，南开大学杜亚平教授、香港理工大学黄勃龙教授等报道了轴向配位策略和纳米结构设计，构建具有令人满意的氧还原反应（ORR）活性的La单原子（La-Cl-SAs/NHPC）。不容易得到的LaN4Cl2结构和分级多孔碳基底有助于最大限度地利用金属原子，实现了较高的半波电位（0.91V），而且在碱性介质中具有优异的催化稳健性。要点1. 以La Cl SAs/NHPC作为阴极催化剂，构筑水性柔性锌空气电池（ZAB），最大功率密度达到260.7和68.5 mW cm-2，是迄今为止最优异的稀土基ORR电催化剂之一。理论计算表明，Cl配位结构能够调节La位点的电子结构，通过d-p轨道耦合提高电子转移的效率。要点2. 通过增强La位点的电化学活性，优化关键中间体的吸附，降低了电位决定步骤的能垒。这种制备策略也能够应用于其他稀土元素。这项工作展示了非平面配位环境的稀土单原子催化剂的近距离电子结构调制，发展高效电催化剂的前景。
Leilei Yin, Mingzi Sun, Shuai Zhang, Yongkang Huang, Bolong Huang, Yaping Du, Chlorine Axial Coordination Activated Lanthanum Single Atoms for Efficient Oxygen Electroreduction with Maximum Utilization, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202416387https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202416387
