Angew：COFs模拟辅酶Q实现光合成H2O2
学术
2024-12-26 20:13
上海
通过人工酶工程模拟天然酶是微调光催化剂性能的有力策略，而通过原子精度控制操纵电子转移系统则具有挑战性。有鉴于此，湖南大学方煜教授、西安交通大学金尚彬教授等报道了一系列基于氧化吩噻嗪（PTH）核心的共价有机框架（COF），作为模拟辅酶Q的平台，通过精细逐步调整其氧化还原状态来实现。要点1. 与PTH-S-COF相比，氧化性递增的硫位点的COF表现出更高的电荷转移效率，促进了向O2的有效电子供体，有助于合成H2O2。要点2. 值得注意的是，PTH-SO2-COF的合成速率达到了7755 μmol g-1 h-1，比PTH-S-COF提高720 %。此外，在牺牲剂的情况下，合成H2O2的速率迅速增加到13565 μmol g-1 h-1，这个效率超过大多数报道的光活性COF材料的性能。要点3. 原位表征和模拟计算验证说明，三种生成H2O2途径（2e- ORR、4e- OER和4e- ORR）都参与生成H2O2。这项研究通过模拟人工酶，为开发高性能COF基光催化剂提供了一条新途径。Yaoyao Peng, Lewang Yuan, Kang-Kai Liu, Zong-Jie Guan, Shangbin Jin, Yu Fang, Photosynthesis of H2O2 using Phenothiazine-Based Covalent-Organic Frameworks Mimicking Coenzyme Q, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202423055https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423055
