Nano Res.│Stefan Maier教授团队:揭示等离激元增强的电催化中的二氧化碳传质和电子声子耦合
文摘
2024-11-20 10:31
山西
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等离激元增强电催化（PEEC）是一种新兴方法，用于减少二氧化碳（CO2）排放。然而，PEEC中催化剂-电解质界面处CO2的吸附和还原机制仍需进一步探索。本文采用结构明确的银（Ag）纳米结构来阐明这些关键问题。通过对Ag照射波长为625纳米、525纳米和405纳米的光，可以获得从35到1的可调CO/H2比例。等离激元激发下反应路径的改变并非源于Ag附近CO2传质减少，因为电化学石英晶体微天平的结果表明，光照射引起的电解质本体温度的轻微升高并不会削弱Ag催化剂-电解质界面处的CO2吸附。理论计算显示，向更短波长的光学激发会导致H2形成的能垒逐渐降低，同时*COOH形成的能垒增强。尽管在热力学上受到抑制，但通过优化激发波长和强度，CO2还原在动力学上仍然可以得到改善，同时伴随着光电流的增强。瞬态吸收光谱结果进一步将较高的光电流与延长的电子-声子耦合时间相关联，证实了通过利用热电子可以实现PEEC中CO2还原动力学的改善。- 该研究旨在通过光调控优化Ag催化剂上的CO2还原过程，探讨PEEC中CO/H2的组成变化，以及这一过程中的CO2质量传递和电子-声子耦合机制。
- 02 研究方法
- 本文采用了实验与理论计算相结合的方法，通过光诱导动态激活等技术手段，对Ag催化剂在CO2还原过程中的性能进行了深入研究。
- 03 图文导读
- 04 主要发现
- 研究发现，光调控可以显著影响Ag催化剂上CO/H2的组成比例，这一过程涉及电子-声子耦合和热效应的共同作用。光激发产生的热电子和声子相互作用，影响了催化剂表面的反应动力学。
05 催化剂性能- 文章指出，颗粒尺寸在3.5至3.8纳米之间的Pt/C电催化剂在CO2还原过程中表现出高活性和高耐久性，这一发现为优化催化剂性能提供了重要依据。
- 06 CO2还原产物
- 文章详细分析了不同电位下，有无光激发时CO2还原产物的分布和法拉第效率。
- 结果表明，光激发可以显著提高CO的法拉第效率，同时降低H2的法拉第效率。
- 07 电子-声子耦合机制
- 文章深入探讨了电子-声子耦合在等离激元增强电催化中的作用机制。
- 光激发产生的激发态电子通过声子介导的能量转移过程，影响了催化剂表面的化学反应路径。
- 08 热效应与非热效应
- 通过对比实验和理论计算，成功区分了热效应和非热效应在等离激元增强电催化中的贡献。结果表明，非热效应在等离激元催化中起到了更为关键的作用。
- 09 应用前景与挑战
- 文章为利用可再生能源进行高效CO2还原提供了新思路。然而，要实现这一技术的广泛应用，还需进一步克服催化剂稳定性、成本效益等方面的挑战。
- 综上，文章通过深入的实验和理论研究，揭示了光调控在等离激元增强电催化中优化CO/H2组成的重要机制，为高效利用可再生能源进行CO2还原提供了科学依据和技术支撑。
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