单原子催化剂因其独特的活性位点和高效的原子利用率，在燃料电池、锂硫电池、污染物降解和高附加值化学品合成等领域展现出显著的应用潜力。铁-氮-碳（Fe-N-C）材料因其在氧还原反应（ORR）中的卓越电催化性能而受到广泛关注，其性能甚至可与铂族金属催化剂媲美。
然而，传统的高温（>900°C）热解合成方法面临Fe-Nx活性位点密度受限以及Fe纳米粒子（Fe NPs）烧结的挑战。为减缓高温条件下的烧结，常采取降低Fe载量的方法，导致制备的Fe-N-C材料中Fe单原子的载量较低（<2.0 wt%）。前期研究虽然采用牺牲模板或限域策略来抑制高温处理过程中的Fe NPs烧结，但相关方法操作繁琐，且所制备的Fe单原子载量最高仅为7.0 wt%。
02 研究方法与发现
鉴于上述挑战，该研究提出了一种在低温下合成Fe-N-C材料的新方法。具体方法如下：
- 铁源选择：以FeCl2作为铁源。
- 合成环境：在H2气氛中，实现了碳载体氧化氮位点上氧原子的移除及FeCl2的脱氯过程。
- 温度控制：有效地在低至360°C的温度条件下形成了Fe-N4位点，避免了Fe NPs的聚集。
通过原位XPS、TPD-MS表征、密度泛函理论计算及分子动力学模拟等手段，揭示了H2在促进Fe-N4形成过程中的作用机制。通过精确调节温度和处理时间，实现了对Fe-N4结构演变及其位点密度的控制，进而直接调控了Fe-N-C材料的催化性能。
03 图文导读
图1 NC载体和FeCl2/NC前驱体的氧化。
图2 低温氢化置换机制。
图3 TPD实验；(a, b) H2环境；(c, d) Ar环境。
04 实验结果与性能
制备的FeNC-H2-360催化剂展示了出色的Fe分散性（8.3 wt%）以及优异的酸性氧还原反应活性，其半波电位为0.85 V，燃料电池中的峰值功率密度达到1.21 W cm^-2。
此外，该方法也广泛适用于多种高性能M-N-C材料（M = Fe, Co, Mn, Ni, Zn, Ru）的合成，实现了较高的单原子负载。
05 研究意义
该研究提出的新方法为在能源及催化领域的广泛应用的高密度、高活性单原子材料的制备奠定了基础。
通过低温合成策略，不仅提高了Fe-N-C材料的催化性能，还简化了制备过程，降低了成本，为未来的催化剂设计和应用提供了新的思路。
06 总结
综上，研究通过创新的低温合成方法，成功制备了具有高密度Fe-N4活性位点的Fe-N-C催化剂。
该催化剂在燃料电池中表现出优异的催化性能，为单原子催化剂的制备和应用提供了新的方向。
这一研究成果不仅推动了催化剂科学的发展，也为可持续能源技术的进步做出了重要贡献。
