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质子交换膜燃料电池（PEMFC）作为促进清洁能源领域进步的核心技术，其性能提升的关键在于氧还原反应（ORR）催化剂的优化。尽管传统的贵金属铂（Pt）催化剂展现出卓越的催化特性，然而其实际应用中面临利用率偏低及成本居高不下的挑战。针对这一问题，本研究创新性地采用了一种碳缺陷锚定策略，成功制备出具有Pt1Ni1@Pt/C核壳结构的纳米颗粒催化剂。这一方法不仅显著增强了催化剂的活性与稳定性，而且极大提升了Pt的利用效率，为开发高性能且成本效益显著的燃料电池催化剂开辟了新的途径。
成果简介
研究显示，将Pt1Ni1合金纳米粒子固定于含有缺陷的碳材料上，构建出Pt1Ni1@Pt/C核壳结构，可以有效遏制粒子的移动与团聚现象。此催化剂在历经70,000次循环的稳定性测试后，性能仅下降了1.6%，凸显出其出色的稳定性。此外，该催化剂在氧还原反应（ORR）中的质量活性高达1.424 A/mgPt，比活性则达到1.554 mA/cm²Pt，这不仅大幅提升了催化效率，还有效减少了铂的使用量。
研究亮点
1.卓越稳定性与活性
Pt1Ni1@Pt/C催化剂在历经70,000次循环测试后，依然保持其高效活性，充分彰显了其在长期运行条件下的非凡稳定性。
2.碳缺陷锚定技术
我们通过在碳载体中刻意引入缺陷，形成强大的Pt–C键，从而实现了纳米颗粒的稳固锚定。这一创新策略有效防止了颗粒的迁移与团聚，为催化剂的性能稳定性提供了坚实保障。
3.理论与实验协同验证
本研究结合微动力学模型对氧还原反应（ORR）进行了深入的理论预测，并与实验结果进行了严格比对，二者高度一致。这一理论与实践的紧密结合，为催化剂的设计与优化提供了坚实的理论支撑。
配图解析
图1呈现了一个基于pH值的氧还原反应（ORR）活性火山图模型。该模型通过探究氢氧根结合自由能与电位之间的关联，深入剖析了各类催化剂在ORR活性上的变化趋势。尤为引人注目的是，Pt1Ni1@Pt(111)结构在火山图中占据了顶峰位置，这明确指示了其展现出最为卓越的活性表现。
图2详尽地展示了Pt1Ni1/C纳米颗粒的微观结构特征。通过透射电子显微镜（TEM）以及高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）的精细观测，我们可以清晰地看到这些颗粒呈现出均匀的分布状态，并且其内部结构细致入微。此外，元素映射图进一步直观地揭示了Pt与Ni元素在纳米颗粒中的均匀分布状况。
图3：ORR性能对比。图中展示了不同催化剂的iR校正极化曲线和塔菲尔斜率，表明Pt1Ni1@Pt/C催化剂在ORR反应中表现出显著的活性提升。
图4呈现了Pt1Ni1@Pt/C催化剂在耐久性测试中的卓越表现。历经70,000次的循环挑战后，该催化剂的质量活性与比活性均维持了高度的稳定性，其性能远超传统的Pt催化剂，彰显出其在长时间使用下的出色耐久性能。
图5表现了通过X射线吸收谱（XANES）和Pt–C键的形成来验证Pt与碳基底的强相互作用。该相互作用有效提升了催化剂在酸性介质中的长期稳定性。
本研究展示了采用碳缺陷锚定策略的Pt1Ni1@Pt/C核壳结构在氧还原反应中所展现出的卓越性能。通过理论预测与实验验证的紧密融合，我们成功地设计出了一种既高效又稳定的催化剂。展望未来，这一创新方法有望被广泛应用于其他燃料电池催化剂的研发之中，为推动燃料电池技术的普及带来更加经济且高效的解决方案。
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-53808-y
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-53808-y
本文由氢能助手提供
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