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单原子基催化剂的进步对于提高氧析出反应（OER）性能并减少贵金属的使用至关重要。对潜在机制的全面理解将进一步加速这一进程。在此，我们报告了一种铱（Ir）单原子与二甲基咪唑（MI）在钴铁氢氧化物（CoFe hydroxide）上非平面配位的催化剂（Ir1/(Co,Fe)-OH/MI）。这种Ir1/(Co,Fe)-OH/MI催化剂是通过一种简单的浸泡方法制备的，它在电流密度为10 mA cm⁻²时表现出179 mV的超低过电位，在600 mA cm⁻²时表现出257 mV的过电位，以及24 mV dec⁻¹的极小塔菲尔斜率。
此外，Ir1/(Co,Fe)-OH/MI的总质量活性是商业IrO2的58.4倍。从头算模拟表明，MI的配位导致Ir位点周围的电子重新分布。这使得相邻Ir和Co位点的d带中心发生正移，为OER提供了最优的能量路径。![]()
01 催化剂合成合成方法：Ir1/(Co,Fe)-OH/MI催化剂是通过一种简单的浸泡方法制备的，该方法在常温和常压下进行。
材料准备：制备过程中使用了钴硝酸盐、铁硝酸盐和Ir3+水溶液，这些材料溶解在去离子水中形成溶液。预制的Co-MI电极随后浸泡在该溶液中20小时。
催化剂负载：最终得到的Ir1/(Co,Fe)-OH/MI催化剂负载在镍泡沫上，其质量负载为0.70 mg cm−2。超低过电位：Ir1/(Co,Fe)-OH/MI催化剂在电流密度为10 mA cm−2时表现出179 mV的超低过电位，在600 mA cm−2时为257 mV。小Tafel斜率：其Tafel斜率为24 mV dec−1，表明其在电化学水分解过程中具有优异的动力学性能。高质量活性：催化剂的质量活性高达329.89 A g −1，远超Ir1/(Co,Fe)-OH和IrO2。电子显微镜分析：使用透射电子显微镜（TEM）、高分辨率TEM（HR-TEM）、选区电子衍射（SAED）和原子力显微镜（AFM）等技术对催化剂的形貌进行了表征。
元素分布：通过能量色散X射线光谱（EDS）和X射线粉末衍射（XRD）分析了催化剂的元素组成和晶体结构。
其他表征技术：还使用了高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和原位拉曼光谱等技术对催化剂进行了进一步的表征。电化学工作站：电化学测量在电化学工作站上进行，使用三电极电池系统。
线性扫描伏安法（LSV）：测量了催化剂的线性扫描伏安曲线，以评估其析氧反应（OER）性能。
全水解性能：在双电极无膜电池系统和双电极流电池系统中测量了催化剂的整体水解性能。![]()
05 图文导读![]()
模型构建：构建了基于Co(OH)2单晶结构的(Co,Fe)-OH模型，并进行了全面优化。
Ir单原子锚定：在催化剂表面直接定位Ir原子，并与各种金属和氧原子配位，构建了Ir1/(Co,Fe)-OH/MI模型。
结构优化：在整个结构优化过程中，考虑了MI基团对Ir原子的影响。与其他催化剂比较：将Ir1/(Co,Fe)-OH/MI的性能与其他已报道的催化剂进行了比较，显示了其在电化学水分解方面的优越性。
优势分析：催化剂的高性能归因于Ir原子的单原子分散、MI基团的引入以及电子在Ir位点周围的重新分布。研究结论：本研究成功合成了Ir1/(Co,Fe)-OH/MI催化剂，并证明了其在电化学水分解方面的优异性能。
未来展望：未来的研究将进一步探索催化剂的稳定性和长期性能，以及其在其他电化学应用中的潜力。- 文章详细描述了Ir1/(Co,Fe)-OH/MI催化剂的合成方法、性能表现、材料表征以及电化学测试等方面的内容，展示了该催化剂在电化学水分解方面的优异性能和应用潜力。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41565-024-01807-x
