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文章信息
通讯作者：陈忠仁（南方科技大学），刘小青（深圳职业技术学院）
作者：刘小青*，史志辉，余锋，滕超，章晨，陈忠仁*
Keywords:
aggregation-induced emission
coacervate
glass transition
polyelectrolyte complex
precipitate
原文链接：
https://doi.org/10.1002/agt2.363
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文章简介
当一种聚电解质与另一种带相反电荷的分子（大分子或小分子）在溶液中混合时，形成的聚电解质复合物通常以凝聚物(Coacervate)或沉淀物(Precipitate)的聚集形态从溶液中分相出来。凝聚物在最初形成时为球形液滴，随着时间推移而融合成凝聚的液相，含水量高达70%；而沉淀物则表现为不规则的固态聚集体，水含量较低。有趣的是，由于少量水分子的存在，固态的复合物通常表现出类似于中性高分子的玻璃化转变行为，这一玻璃化转变的成因和动力学已成为近年来聚电解质复合物领域的研究热点。尽管复合物的形态和玻璃化转变都与水分子有关，但它们通常只受到独立地关注和研究，凝聚物/沉淀物的形成和调控机制尚不明确，而复合物的形态转变与玻璃化转变之间是否存在关联更不得而知。
本文选取带负电的聚丙烯酸(PAA)与一种带正电的bola型两亲分子(DBON)制备了聚电解质复合物，研究了复合物在不同外界条件下（外加盐和温度等）的聚集形态。本文发现，在形成沉淀物的复合物体系中，复合物能够发生一种有趣的热致沉淀物-凝聚物转变的行为，且转变温度刚好位于固态沉淀的玻璃化转变温度附近。因此，本文提出复合物的热致形态转变与玻璃化转变行为强烈相关，即当固态沉淀被加热至玻璃化转变温度时，复合物内部的松弛过程（链重排、水分子扩散等）被激活，环境中大量水分子进入复合物的网络内部，导致复合物的水含量急剧升高，从而形成液态的凝聚物（图1）。
图1. 聚电解质复合物在外加盐、加热和紫外光照时发生从沉淀物到凝聚物的形态转变。
本文对于理解凝聚物/沉淀物的形成和相互转变机制具有重要意义，尤其对于生物体系中的热敏感蛋白质的凝聚行为具有启发性。DBON分子具有典型的AIE效应，其荧光特性（荧光强度、荧光寿命等）可为聚电解质复合物的形貌与结构表征提供便利。基于DBON分子的光热效应，还发展了一种通过紫外光照调制复合物形态的策略，在功能聚电解质复合物领域彰显出应用前景。
以上研究论文以“The correlation between thermally induced precipitate-to-coacervate transition and glass transition in a polyelectrolyte-bolaamphiphile complex”为题发表于 Aggregate 期刊，论文第一作者为深圳职业技术学院刘小青博士和南方科技大学史志辉硕士生，通讯作者为深圳职业技术学院的刘小青博士和南方科技大学的陈忠仁教授。
通讯作者
刘小青，浙江大学学士，北京大学博士。2015-2017年在法国国家科学实验室进行博士后研究， 2018-2021年在南方科技大学深圳格拉布斯研究院任高级研究学者，2022年加入深圳职业技术学院。主要从事功能高分子材料化学与物理，聚电解质溶液复合物的形貌及其转变动力学研究。发表论文20余篇，承担国家自然科学基金青年科学基金项目1项。
陈忠仁，浙江大学化工系学士、硕士，加州理工学院化学工程与化学博士，师从诺贝尔化学奖得主Grubbs教授，曾任斯坦福大学博士后、普利司通集团高层研发人员和核心管理团队成员，2016年加入南方科技大学，任化学系和深圳格拉布斯研究院双聘讲席教授。长期从事高分子设计与可控聚合的理论和实验研究，在高性能聚合物材料的化学合成、物理表征、材料加工、力学性能与产业化应用方面取得了系列基础科学与工业研发成果，承担项目包括国家重点研发计划、 国家自然科学基金等累计十多项，已在 Science 等国内外期刊上发表论文 70 多篇，美国及欧盟等国际发明专利十多项。
课题组链接：
https://faculty.sustech.edu.cn/chenzr
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