Nat. Commun.：选择性光驱动甲烷氧化制乙醇
学术
2024-12-03 20:44
上海
由于单一光化学过程中能量/质量传递缓慢、化学驱动力不足，甲烷(CH4)光催化升级为增值化学品，尤其是C2产品，意义重大但具有挑战性。在此，中科院苏州纳米所Yong Xu，厦门大学黄小青教授，西安交通大学Maochang Liu在用Cu9S5和Cu单原子(Cu9S5/Cu-CCN)修饰的结晶氮化碳(CCN)上实现了太阳能驱动的CH4氧化为乙醇(C2H5OH)。要点1. 光热效应和光催化的结合克服了CH4到C2H5OH的转化瓶颈，Cu9S5是将太阳能转化为热能的热点。原位表征表明，Cu单原子作为电子受体将O2还原为·OOH/·OH，而Cu9S5充当空穴受体和CH4吸附、C-H活化和C-C偶联的位点。要点2. 理论计算表明，Cu9S5/Cu-CCN通过稳定·CH3和·CH2O降低了C-C偶联能垒。令人印象深刻的是，C2H5OH的生产率达到549.7 μmol g–1 h–1，选择性为94.8%，表观量子效率为0.9%(420 nm)。这项工作为CH4转化为增值化学品提供了一条可持续的途径。Xue, F., Zhang, C., Cheng, C. et al. Selective light-driven methane oxidation to ethanol. Nat Commun 15, 10451 (2024).DOI：10.1038/s41467-024-54835-5https://doi.org/10.1038/s41467-024-54835-5
