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随着二氧化碳（CO₂）排放问题日益严峻，开发高效的碳捕集和利用技术成为应对气候变化的关键策略之一。碳酸氢盐（HCO₃⁻）的电解还原是一种利用可再生能源将捕集的CO₂转化为高附加值化学品的绿色途径。尽管碳酸氢盐电解技术取得了进展，但在长时间运行和高效生成甲酸盐方面仍存在瓶颈。此次研究团队提出了一种基于阳离子交换膜（CEM）的CO₂辅助碳酸氢盐转化策略，有效地实现了高浓度甲酸盐的稳定生产，开辟了碳捕集技术的新应用方向。
成果简介
该研究开发了一种基于CEM的流动电解槽，通过CO₂辅助的碳酸氢盐电解，将KHCO₃溶液高效转化为高浓度甲酸盐。电解装置具有25 cm²的电极面积，能够在2.5 A的恒定电流下，实现超过75%的甲酸盐选择性，并在65小时内保持产率高达95%。技术经济评估表明，该工艺在经济上具有可行性，显示出碳酸氢盐电解在可持续化学品生产中的潜力。
研究亮点
创新的CO₂辅助电解机制：通过CEM和CO₂辅助的设计，实现了碳酸氢盐向甲酸盐的高效转化，避免了氢氧化物的生成，提高了产物选择性。
高效的长时间稳定生产：在长时间电解实验中，甲酸盐的选择性保持在75%以上，展示了该装置在工业应用中的可行性。
经济可行性分析：技术经济评估显示，基于CEM的电解槽的甲酸钾生产成本接近市场价格，具有良好的经济性。
配图精析
图1：展示了CO₂辅助的碳酸氢盐电解机制示意图。(a) 图解显示，电解过程中碳酸氢钾溶液通过电解转化为甲酸盐。CO₂被电解为甲酸盐的辅助气体，CEM抑制了副产物的形成，确保了电解的高效性。
图2：电解装置的设计和结构表征。(a) 图示展示了25 cm²电极面积的流动电解槽，分为CO₂、阴极液和阳极液三个部分。(b-d) SEM图像展示了气体扩散电极的微观结构，揭示了银网和SnO₂催化剂的均匀分布。
图3：电解过程中不同KHCO₃浓度下的电压和产物分布变化。(a) 随着电解质浓度增加，甲酸盐的法拉第效率稳定在80%左右，电压则随浓度降低而减小。(b) 在不同电流密度下，甲酸盐的选择性未发生显著变化，表明电解装置的良好稳定性。
图4：长时间电解实验结果，展示了电压和阴极液pH值的变化。(a) 实验示意图显示了在2.5 A电流下的连续电解装置操作。(b) pH监测显示碳酸氢钾溶液转化为甲酸钾后，pH逐渐下降，随后更换新溶液以维持电解过程的稳定性。(c) 不同反应周期后的甲酸盐浓度达到1.2 M以上，总产率达到95%以上。
图5：技术经济评估结果展示了整个电解过程的成本分布。假设电流密度为100 mA cm⁻²，电价为每千瓦时0.03美元，电解成本接近市场价格，表明其在工业生产中的应用潜力。
展望
该研究成功展示了基于CEM的CO₂辅助碳酸氢盐电解策略，不仅在长时间内实现了高选择性的甲酸盐生产，还具备良好的经济性。未来研究将致力于进一步优化电解装置，提高法拉第效率和经济效益，为可持续化学品生产提供更广阔的应用前景。
文献信息
期刊：Journal of Energy Chemistry
DOI：10.1016/j.jechem.2024.09.014
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jechem.2024.09.014
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