Nat. Commun.：晶体OH基团介导路径实现2电子水氧化制H2O2
学术
2024-12-05 18:12
上海
电催化讨论群-1：529627044
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水氧化是具有前景的H2O2制备路径，但是通常依赖碱性碳酸氢盐电解液作为中间体，包括H2O2分解、pH区间有限（7-9）等问题，严重限制了水氧化制备H2O2技术的发展。有鉴于此，中山大学胡卓锋副教授等报道发现晶体OH介导路径稳定SO4OH*关键中间体，使用金属铜表面常见的碱性碳酸铜作为H2O2催化剂。要点1. 发现文物中极为常见的碱性碳酸铜（Cu2(OH)2CO3）能够在中性或者酸性的非碳酸氢盐电解液中催化产生H2O2。在50 mL 0.5 M Na2SO4电解液和3.4 V vs, RHE，生成H2O2的产量达到64.35 μmol h-1。要点2. 发现电解液中的SO4能够与和Cu2(OH)2CO3中的OH结合并且生成SO4OH*，随后SO4OH*转化为OOH和SO3，因此生成O-O。DFT计算O-O键的长度为1.47 Å，和H2O2分子的O-O键长接近（1.48 Å）。OH和Cu2(OH)CO3结合重新生成Cu2(OH)2CO3。SO3和另一个水分子结合生成SO3·H2O，随后与OH反应生成HSO4*，并释放H+。这项研究展示了催化剂的晶体成分对于2e- WOR反应的关键作用，为深入研究提供帮助。Wang, R., Luo, H., Duan, C.et al. Crystal OH mediating pathway for hydrogen peroxide production via two-electron water oxidation in non-carbonate electrolytes. Nat Commun 15, 10456 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-54593-4https://www.nature.com/articles/s41467-024-54593-4
