Ru催化Angew，DNA纳米贴片JACS，Li离子电池Nature Commun等成果速递

文摘 2024-11-29 16:01 北京

本文转自微信公众号“纳米人”。

1.西安交通大学Angew：Ru团簇限域在MFI内实现优异的丙烷氧化性能

通过贵金属在分子筛内的限域组装构筑活性且稳定的异相催化剂能够实现高效利用和价格合理的优势，对热催化和环境催化非常有利。Ru是一种经济型的贵金属催化剂，但是在MFI型分子筛内的Ru面临能量和移动性的问题。

有鉴于此，西安交通大学何炽教授等报道一种创新的策略，将水热反应的原位配体保护与流动气氛煅烧结合，在MFI的正弦通道10元环的K⁺修饰硅醇位点修饰超小尺寸Ru团簇 (≡Si–Ru^δ+-O-K)。

本文要点

1）通过深入实验和理论计算，表明限域Ru团簇和MFI之间相互作用导致MFI的局部应力，在Ru团簇附近形成独特的催化微环境。

2）这种协同策略的限域Ru团簇和MFI微环境能够在低温预活化C₃H₈和O₂，实现优异的烷烃深度氧化性能。限域Ru的稳定结构和电子结构表现优异的高达1000℃稳定性。这项研究为开发性能优异的异相热催化剂提供方法学和机理的深入认识。

参考文献

Jingjing Wang, Zeyu Jiang, Hengyue Xu, Xinzhe Li, Yanfei Jian, Lianghui Xia, Pei Su, Qiyuan Liu, Shouning Chai, Mudi Ma, Abdallah Amedlous, Mathias Barreau, Zhengping Hao, Jiaguo Yu, Chi He, Elucidating Confinement and Microenvironment of Ru Clusters Stably Confined in MFI Zeolite for Efficient Propane Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202417618

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202417618

2.南开大学Angew：Sr/K-HEU分子筛的分子门控实现CO₂-C₂H₂分离

通过分子吸附分离对物理性质类似的分子进行分离是个具有挑战性的课题，有鉴于此，南开大学李兰冬教授、刘珊珊等报道设计调控分子筛吸附材料，实现陷阱门效应(trap door effect)精确选择性分离CO₂-C₂H₂混合物。

本文要点

1）开发了Sr交换的钾-斜发沸石（Clinoptilolite）（斜发沸石是含水的钠、钾、钙的铝硅酸盐矿物，晶体多为透明板状），记作Zr/K-HEU，在CO₂/C₂H₂选择性分离表现达到48.0的优异选择性，CO₂动态吸附达到0.96mmol/g。Sr/K-HEU分子筛的价格便宜，具有优异的循环利用，因此Sr/K-HEU具有实用前景。

三维电子衍射表征展示了Sr/K-HEU的精确结构，DFT理论计算揭示了客体分子和外骨架阳离子门控阳离子之间的相互作用。处于十元环的Sr²⁺阳离子作为分子门控，能够选择CO₂通过，避免C₂H₂进入。

2）这项工作展示了一种新颖的分子筛分子门控例子，能够用于挑战性的CO₂-C₂H₂分离，不仅拓展了分子门控的概念，而且改善了目前对分子门控现象的理解。

参考文献

Molecular Trapdoor in HEU Zeolite Enables Inverse CO₂‐C₂H₂ Separation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202419091

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419091

3.Angew：耐氯腐蚀的纳米碳电催化合成H₂O₂

开发能够兼容海水的电化学制备H₂O₂技术是海岸区域资源利用的先进技术。但是如何设计高效且稳定的非贵金属催化剂用于2e^- ORR仍然是个巨大挑战，这是因为海水中存在腐蚀性Cl^-离子。

有鉴于此，合肥工业大学吕珺教授、沈王强、海南大学/华中科技大学张建教授、华中科技大学卢兴教授等首次报道了新型氮/氧原子自掺杂的缺陷丰富纳米碳催化剂，记作NO-DC₇₀₀。

本文要点

1）这种催化剂是从丝素蛋白衍变得到，具有低毒性，而且价格便宜。NO-DC₇₀₀催化剂在电催化制备H₂O₂的性能高达4997mg L^-1 h^-1，法拉第效率高达96.5%。在20h连续工作之后生成4.3wt %的H₂O₂溶液，这是目前报道最高的中性天然电解液电催化性能。

2）理论计算表明NO-DC₇₀₀催化剂的优异2e^- ORR性能来自石墨氮和C-OH之间的协同作用，能够阻碍Cl^-吸附，促进OOH*吸附。和Fenton体系结合，能够快速降解有机污染物，对海水中的藻类灭活，展示了沿海地区的富营养化和赤潮污染的能力。

这项工作展示了海水电催化合成H₂O₂的前景，为开发海洋能源提供机会。

参考文献

Xinyu Wang, Wangqiang Shen, Chang Zhang, Yuzhong Huang, Jian Zhang, Jun Lv, Xing Lu, A Chlorine-Resistant Self-Doped Nanocarbon Catalyst for Boosting Hydrogen Peroxide Synthesis in Seawater, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202419049

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202419049

4.JACS：DNA纳米贴片特异性修饰的益生菌用于超声触发的炎症性肠病治疗

益生菌能够有效治疗炎症性肠病。然而，如何实现精准治疗、如何时空调控益生菌的以及保护它们免受氧化应激等难题仍亟待解决。有鉴于此，苏州大学何耀教授、王后禹教授和储彬彬教授构建了细菌特异性DNA纳米贴片，并利用其修饰超声触发的工程化大肠杆菌Nissle 1917。

本文要点

1）这些益生菌可在超声刺激下产生抗炎细胞因子白细胞介素-10，并添加了能够抵抗氧化应激的DNPs。DNPs由具有活性氧清除能力的矩形DNA折纸纳米片和靶向细菌的麦芽糖糊精分子配体所组成。研究发现，DNPs可以通过麦芽糖糊精转运体通路选择性地附着在细菌表面（而不是哺乳动物细胞表面）。

2）为了进一步提高工程化益生菌在胃肠道中的生物利用度，研究者采用壳聚糖和海藻酸钠的自组装策略将其进行包封。在溃疡性结肠炎小鼠模型中，该系统能够显著改善肠道屏障的完整性，并有效减少炎症。综上所述，该研究构建的DNA纳米贴片-细菌系统在缓解氧化应激、纠正微生物群失调和增强结肠炎肠道屏障功能等方面具有广阔的应用前景。

参考文献：

Xiangbowen Jin. et al. DNA Nanopatch-Specific Modification of Probiotics for Ultrasound-Triggered Inflammatory Bowel Disease Therapy. Journal of the American Chemical Society. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c12139

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12139

5.港城大&大连化物所Nature Commun：CuAg单原子合金调控电催化CO₂RR路径生成C2+

调控C-C偶联反应步骤对于选择性电化学还原CO₂非常重要，但是同样具有非常大的困难和挑战。有鉴于此，香港城市大学刘彬教授、中国科学院大连化物所黄延强研究员、李旭宁等报道两个模型Cu催化剂：Cu纳米线表面修饰Ag纳米粒子（AgCu MW）、Cu纳米线表面修饰Ag单原子（Ag₁Cu NW）。随后研究电催化还原CO₂反应的C-C偶联反应机理。

本文要点

1）研究发现，与AgCu NW相比，Ag₁Cu NW在CO₂还原反应制备乙醇的反应中，C₂选择性提高10倍，乙醇/乙烯的比例从0.41（AgCu NW）增至4.26（Ag₁Cu NW）。通过一系列原位表征技术，结合理论计算，发现Ag₁Cu NW具有优异选择性的原因是，原子分散Ag位点促进H₂O分子解离，因此有效的加快*CO加氢生成*CHO中间体，以及在相邻Cu位点的*CO-*CHO不对称偶联。

2）研究结果有助于深入理解C-C偶联生成C₂₊的机理，而且有助于理性设计成对活性位点的高性能CO₂RR催化剂。

参考文献

Wang, S., Li, F., Zhao, J. et al. Manipulating C-C coupling pathway in electrochemical CO₂ reduction for selective ethylene and ethanol production over single-atom alloy catalyst. Nat Commun 15, 10247 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-54636-w

https://www.nature.com/articles/s41467-024-54636-w

6.天津大学Nature Commun：磁场-电化学协同活化改善Li离子电池性能

富Ni层状氧化物是最重要的高能锂电池正极活性材料，但是由于Ni/Li的反位无序（antisite disorder）现象产生结构损坏导致实用性受到影响，产生严重的容量损失和寿命降低。

有鉴于此，天津大学孙洁教授等报道针对这一反位无序问题提出一种经济且方便的解决方法，这种方法通过磁-电化学协同活化对Li离子电池的阳极电极进行活化。

本文要点

1）这种方法导致Ni³⁺从高自旋变成低自旋，从而降低Ni-O-TM之间的超交换相互作用。而且，电化学反应导致Li⁺离子能够脱离电极材料，促进Ni³⁺占据过渡金属层，使得Li位点重新恢复，因此拓展了电池的循环寿命。

2）这项策略能够将低品质的阳极转变为高品质阳极。通过优化阳离子占据的老化处理Li离子电池（SiC||NCM811，容量8Ah）能够提高容量10%，1C的容量从6.49Ah提高至7.14Ah，表明这种升级再造过程（upcycling process）的优势。

参考文献

Gong, H., Cao, Y., Zhang, B. et al. Noninvasive rejuvenation strategy of nickel-rich layered positive electrode for Li-ion battery through magneto-electrochemical synergistic activation. Nat Commun 15, 10243 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-54641-z

https://www.nature.com/articles/s41467-024-54641-z

7.Nature Commun：盐辅助修饰MXene涂层

MXene作为二维碳化物/氮化物是一种具有前景的能够水溶液处理的涂层材料，MXene材料具有优异的电学、热力学、光学性质，但是在疏水聚合物表面修饰亲水性MXene纳米片通常需要plasma处理或者化学修饰。

有鉴于此，维拉诺瓦大学Bo Li、天普大学Ling Liu、德雷塞尔大学Yury Gogotsi等报道开发了一种普适性的盐辅助组装策略，能够在各种各样的聚合物表面修饰均匀超薄的MXene涂层，具有优异的机械稳定性，能够冲洗处理。

本文要点

1）通过盐处理的Ti₃C₂T_x胶体分散液能够降低表面电荷，因此能够通过静电将疏水MXene修饰在聚合物表面。在300℃ PEEK载体上降低200℃的方式修饰170nm MXene膜，而且在Kevlar织物上MXene涂层能够用于极端环境，包括太空以及极地等。

2）发展的盐辅助MXene涂层策略能够用于16种聚合物载体，能够对机械强度最高和耐热性最高的载体材料修饰MXene涂层，MXene涂层的厚度和导电性与PDMS适配，而且载体的形貌不受到MXene涂层影响，此外，这种涂层策略能够对平面或者结构化的载体，包括聚合物织物、曲面、3D打印结构等。此外，对面积达到300cm²的Kevlar织物修饰Ti₃C₂T_x涂层，表明这种涂层策略的规模化应用。

参考文献

Zhao, L., Bi, L., Hu, J. et al. Universal salt-assisted assembly of MXene from suspension on polymer substrates. Nat Commun 15, 10027 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-53840-y

https://www.nature.com/articles/s41467-024-53840-y

8.Nature Commun：机械化学产生褶皱2D MnPS₃实现超高灵敏度分子传感

分子检测在生物传感、食品安全、环境保护等领域都非常重要，表面增强Raman散射（SERS）具有高度生物兼容性，优异的稳定性，较低的价格，因此SERS成为具有前景的传感技术，由于其超高灵敏度，产生非常高的实用性。

有鉴于此，中国科学院金属研究所/深圳先进技术研究院成会明院士、佛山大学赵仕龙、陈文骏、Changjiu Teng等报道通过机械化学策略结合褶皱结构和化学官能团化，制备了没有plasmon的SERS的2D MnPS₃材料，实现了亚阿托摩尔（sub-attomolar）检测限。

本文要点

1）通过实验揭示机理，表明褶皱结构改善光-物质之间的耦合，因此修饰褶皱结构的MnPS₃吸附甲基蓝和二盐酸组胺能够实现10^-19M检测限。组胺二盐酸盐的胺基官能团交联产生更多的电荷转移通道，因此改善检测限。

2）这项研究为设计灵敏度达到单分子的SERS传感器提供指导。

参考文献

Chen, W., Gui, J., Weng, X. et al. Mechanochemical activation of 2D MnPS₃ for sub-attomolar sensing. Nat Commun 15, 10195 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-54608-0

https://www.nature.com/articles/s41467-024-54608-0

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