近年来，电化学储能设备，尤其是锂离子电池（LIBs），在可再生能源储存系统、电动汽车以及便携式电子设备的发展中扮演了关键角色。然而，由于电化学反应本身的局限性，传统LIBs的能量密度难以满足大型电网和长续航电动汽车的需求。因此，除了致力于提升LIBs的电化学性能之外，研究者们还逐渐将目光转向其他电池化学体系，如锂氧（Li-O2）电池、锂硫（Li-S）电池和锌空气（Zn-air）电池，这些电池以其显著的高能量密度备受关注。作为潜在候选者之一，Li-O2电池通过锂金属（锂具有低反应电位，可提升理论能量密度）和氧气（直接来源于大气，可降低成本并减少污染）之间的电化学反应，实现了化学能和电能的可逆转换。值得注意的是，当Li-O2电池的电极面积容量超过10 mAh·cm–2时，其能量密度（超过380 Wh·L–1）、比能量（超过330 Wh ·kg–1）以及单位可用能量成本（低于105 美元·(kW·h)–1）均表现出显著优势。
本文总结了昆明理工大学李雪教授，北京理工大学陈人杰教授，郑州大学刘清朝教授，中国科学技术大学谈鹏研究员，美国斯坦福大学William C. Chueh教授，英国牛津大学Peter G. Bruce教授等课题组在Nano Research Energy、Nature Materials、Angewandte Chemie International Edition、Energy & Environmental Science等期刊上发表的最新研究成果，以供读者了解领域最新进展。
锂氧电池（在碱性水溶液中）的概念最早由Littauer和Tsai于1976年提出，但这一领域的进展一直较为有限。直到锂过氧化物（Li2O2）可逆分解反应被证实后，该电池技术的研究才进入快速发展阶段。目前，Li-O2电池在商业化应用中面临诸多挑战，包括实际放电容量低、倍率性能差以及循环稳定性不佳。为了解决这些问题，提高正极放电产物的生成/分解效率至关重要。大量研究已集中于通过设计和优化正极材料的形貌与多孔结构来改进其性能，这不仅有助于储存放电产物，还能促进高效的质量传输。
鉴于此，昆明理工大学李雪教授在Nano Research Energy上发表了题为 “A new opportunity for biomass-derived carbon in highly stable Li-O2 battery: A review” 的最新研究成果。
本文要点：
在这篇论文中，作者总结了基于Li-O2电池反应机理的生物质衍生碳正极的优化策略，介绍了用于分析碳材料特性的跨尺度表征方法，并探讨了功能原子掺杂以增强电化学性能的理论基础。
作者评估了利用生物质衍生碳作为多孔正极在Li-O2电池中的最新进展，重点分析了微观结构发展与性能变化之间的关系。
此外，本文简要概述了基于生物质衍生碳的Li-O2电池所面临的挑战，并提出了未来发展的方向性建议。
本研究旨在提升生物质衍生碳正极的稳定性和催化效率，从而加速Li-O2电池技术的更广泛商业化应用。
Liu G, Qin S, Zhang X, et al. A new opportunity for biomass-derived carbon in highly stable Li-O2 battery: A review. Nano Research Energy, 2024, https://doi.org/10.26599/NRE.2022.9120142.
高能锂氧电池（Li-O2电池，简称LOBs）因其在长续航电动车领域的潜在应用，被广泛认为是替代传统锂离子电池的有力候选技术。然而，目前LOBs面临着诸多严峻挑战，主要体现在界面反应动力学缓慢和高过电位问题上。这些问题导致电解质分解、副产物沉积、氧气扩散受阻等一系列相关问题的产生。因此，降低过电位并提升界面反应动力学成为推动LOB技术发展的关键策略。
鉴于此，北京理工大学陈人杰教授等人在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为 “Li2MoO4 Tailored Anion-enhanced Solvation Sheath Layer Promotes Solution-phase Mediated Li-O2 Batteries” 的最新研究成果。
本文要点：
在这项研究中，作者在含LiBr的电解液中引入了Li2MoO4，以促进溶液相介导的LOBs反应。
Li2MoO4的加入能够调控阳离子增强的Li+溶剂化鞘层，并在锂负极表面形成坚固的阴离子衍生固态电解质界面（SEI）。
这种坚固的SEI能够有效缓解可溶性Br3−/Br2的腐蚀作用以及活性氧物种的攻击。
此外，分散且高密度的Li2MoO4在充放电过程中对O2/LiO2和Br相关物种表现出强吸附能力，从而促进溶液相中Li2O2的生长与分解，并抑制Br相关物种的穿梭效应。
因此，该LOBs系统表现出卓越的循环稳定性（415次循环）和较高的能量效率（86.2%），为锂氧电池的可持续发展和实际应用开辟了新路径。
F. Zhang, Z. Hu, J. Lai, A. Faiza, X. Hu, W. Sun, A. Zhou, H. Wang, Y. Chen, T. Xue, Y. Ye, N. Chen, L. Li, F. Wu, R. Chen, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202412035. https://doi.org/10.1002/anie.202412035.
在当今社会，对可再生能源和高效储能系统的需求日益增长。锂氧电池（Li-O2电池，简称LOBs）因其超高的理论能量密度（3500 Wh·kg−1）而成为突破传统能源限制的重要技术之一。然而，其实际效率和寿命受到多种挑战的限制。O2与Li2O2之间可逆气固反应的动力学缓慢，加之绝缘性放电产物Li2O2的生成，导致实际能量密度低、显著的电压滞后以及快速的容量衰减。为实现高性能LOBs，开发能够加速氧气电化学催化并有效控制Li2O2生成和分解的正极催化剂至关重要。这不仅能提升电池的整体效率，还为实际应用提供了重要的技术支持。
鉴于此，郑州大学刘清朝教授在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为 “Harnessing 4f Electron Itinerancy for Integrated Dual-Band Redox Systems Boosts Lithium-Oxygen Batteries Electrocatalysis” 的最新研究成果。
本文要点：
在这项研究中，作者将单个铈（Ce）原子锚定在CoO上，构建出具有d-f双能带氧化还原中心的高活性、高稳定性催化剂。
研究发现，4f 电子的迁移行为引入了增强的自旋-轨道耦合效应，促进了Ce/Co活性位点与*O之间的理想σ/π键合及灵活吸附。
同时，局域化的Ce 4f 电子注入增强了Co−O的轨道键合能力，有效抑制了Co位点的溶解，并显著提高了正极材料的结构稳定性。
以Ce1/CoO为基础的LOB展现出极低的充放电极化电压（0.46 V）和超长的循环性能（1088 h）。
本研究突破了传统催化剂在活性和稳定性方面的限制，为利用稀土元素开发高性能锂氧电池提供了全新的策略和理论见解。
M. Huang, L. Song, N. Wang, Y. Fu, R. Ren, Z. Li, Y. Lu, J. Xu, Q. Liu, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202414893. https://doi.org/10.1002/anie.202414893.
锂氧电池（LOBs）凭借远高于锂离子电池的能量密度，已成为能源存储与动力领域一项备受瞩目的前沿技术。近年来，LOBs的研究备受关注，其在高倍率性能与稳定性方面展现出巨大潜力。尽管其在多个方面取得了显著进展，但实际应用中的LOBs仍未完全释放其超高理论能量的潜力。事实上，当空气电极的所有孔隙都被金属氧化物填充时，电极可达到其理论容量。然而，空气电极的空间利用率往往不足，导致实际输出容量远低于理论值。在现有的操作协议下，评估输出容量是否已达到上限仍然充满挑战，使得针对性调控变得复杂和模糊。这一困境引发了诸多疑问：有哪些指标可以判定电极已达到实际最大容量？如何进一步提升容量上限？这些问题对于突破LOBs的容量瓶颈至关重要。
鉴于此，中国科学技术大学谈鹏研究员在Nature Communications上发表了题为 “Breaking the capacity bottleneck of lithium-oxygen batteries through reconceptualizing transport and nucleation kinetics” 的最新研究成果。
本文要点：
在这项研究中，作者通过可视化技术与跨尺度量化手段的协同应用，重新定义了Li₂O₂微观行为与电池宏观电化学性能之间的关系，突出了锂离子（Li⁺）内在调控能力的重要性。
研究发现，沿氧气梯度分布的Li₂O₂颗粒表明其成核与传输动力学具有良好的匹配性，从而使电极能够输出最大容量，并为未来操作协议的评估提供了基础支持。
作者通过开发普适性方法，将容量进一步提高了 150%。
本研究为金属空气电池的能量转换规律和调控奠定了基础，大幅加速其商业化进程。
Zhang, Z., Xiao, X., Yan, A. et al. Breaking the capacity bottleneck of lithium-oxygen batteries through reconceptualizing transport and nucleation kinetics. Nat Commun 15, 9952 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54366-z.
在锂过渡金属氧化物（LMR）材料中，氧气的损失已在初始去锂化过程以及一次或多次完整的电化学循环后中被观察到。在这两种情况下，实验过程中锂含量不断变化，这使得我们对锂含量与氧气损失之间关系的理解变得更加复杂。由于气体释放实验通常直到充电至约225 mAh·g−1（相对于原始材料）时才会检测到O₂气体，氧气损失通常被认为仅在高电压和高充电状态（SoCs）下发生。然而，1984年Godshall、Raistrick和Huggins的开创性研究表明，氧气的部分压力（即氧气活度）与锂/锂离子（即锂活度）电压之间的关系暗示，在LMR材料的整个充放电周期中，氧气在热力学上始终不稳定。因此，深入理解锂含量与氧气损失之间的关系是至关重要的。
鉴于此，美国斯坦福大学William C. Chueh教授等人在Nature Materials上发表了题为 “Substantial oxygen loss and chemical expansion in lithium-rich layered oxides at moderate delithiation” 的最新研究成果。
本文要点：
在这项研究中，作者通过使用长时间开路电压步骤的循环程序，研究了Li1.18–xNi0.21Mn0.53Co0.08O2–δ电极中氧非化学计量与锂含量之间的关系。
即使在适度的去锂化过程中，作者也观察到显著的氧气损失。在100小时的静置后，在135、200和265 mAh·g−1的上限容量下，分别对应 Li1.18–xNi0.21Mn0.53Co0.08O2–δ每克样品释放2.5、4.0和7.6 mL O2氧气。
观察结果表明，这种氧气的不稳定性与锂/锂离子电势中等时预测的高氧气活性一致。
此外，作者还发现氧非化学计量的化学膨胀系数很大，约为经典缺氧材料（如萤石和钙钛矿氧化物）的三倍。
该研究挑战了传统观点，即深度去锂化是层状氧化物电极中氧气损失的必要条件，并强调了老化对于研究氧稳定性的重要性。
Csernica, P.M., McColl, K., Busse, G.M. et al. Substantial oxygen loss and chemical expansion in lithium-rich layered oxides at moderate delithiation. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-02032-6.
锂空气（Li–air，Li–O2）电池的理论比能量密度高达3500 Wh·kg−1，使其在航空航天等对重量敏感的应用中具有理想的前景。这种电池通过负极锂的氧化反应和正极氧气还原为过氧化锂的反应来工作，并且在充电时反应被逆转。尽管这种电池技术前景广阔，但仍面临若干挑战，包括稳定锂电极的开发、在CO2和H2O污染物存在下的操作、绝缘性Li2O2的有效氧化、以及能够将氧气输送到含有有机溶剂电极的气体扩散电极的开发。锂空气电池开发中的一个关键挑战是，当电池暴露于氧气反应物时，电解液溶液的退化问题。
鉴于此，英国牛津大学Peter G. Bruce教授等人在Energy & Environmental Science上发表了题为 “Singlet oxygen is not the main source of electrolyte degradation in lithium–oxygen batteries” 的最新研究成果。
本文要点：
在这项研究中，作者研究了锂空气电池中各组分暴露于光化学生成的单重态氧后的反应性。
作者发现，单重态氧与四乙烯基醚、锂双（三氟甲烷磺酰基）亚胺或碳等标准电极材料之间没有显著反应。
并且，作者确认了单重态氧并不是锂空气电池中降解的主要来源。
该研究质疑了在电池中缓解单重态氧影响的策略的必要性，并强调应重新聚焦于发现具有对锂过氧化物稳定性的电解液溶液。
Ceren Zor. et al. Energy Environ. Sci., 2024,17, 7355-7361. https://doi.org/10.1039/D4EE02176B.
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