背景介绍
层状过渡金属硫化物（TMDC）表现出卓越的物理性能和独特的光学特性。等离子体纳米腔通过操纵光-物质相互作用，为富有成效的激子调节相关发射特性提供了一种高效实用的解决方案，这对于研究光学特性和探索它们在高效光电器件中的潜在应用至关重要。对于实际应用，理想的情况是增强激子发射并同时实现主动调节。同时，将纳米腔的间隙距离减小到纳米范围对于增强局部电场是必要的。相比将无机空间厚度（Al2O3）从几纳米减少到1纳米造成的不均匀问题，自组装单层似乎是纳米间隔层的更好选择。然而，虽然近年来人们做出了许多努力来进一步提高单层TMDC的发射效率，但目前关于等离子体纳米腔耦合的少层TMDC的发射机理的研究仍未得到充分探索。
成果简介
袁小明课题组使用单层联苯-4-硫醇（BPT）和WS2分离的Ag纳米线和Au薄膜设计和制造了一个各向异性纳米腔。对于1L WS2，发射强度提高了~631倍，二向色比为2.3。对于少层WS2（以2L WS2为例），等离激元纳米腔的谐振波长与间接激子的能量匹配良好，导致间接激子的增强效果（~521倍）明显大于直接激子（~316倍）。通过改变激发功率，可以实现对以间接激子或直接激子为主的光谱发射的有效调制。具体来说，等离子体纳米腔可以在低温下在2L WS2中诱导富有成效的激子发射特性，包括直接激子、层间激子和不同类型的间接激子发射，这些都是通常不被观察到的。瞬态吸收光谱进一步揭示了纳米腔可以大大加速少层WS2中激子和三激子的非辐射和辐射复合过程。我们的研究结果提供了一种原型等离子体混合系统，用于在纳米尺度上增强光致发光以实现主动调制，为构建具有多功能性的高效和高质量光子器件提供了新的机会。
图文导读
图1 等离子体纳米腔诱导的单层WS2发射增强。（a）Si衬底上制备的Ag NW/WS2/BPT/Au 纳米腔示意图。垂直（平行）偏振角表示泵浦光的电场垂直（平行）于Ag NW的长轴偏振。1L WS2在腔内（橙线）和外腔（蓝线）的拉曼光谱（b）和PL光谱（c）的比较。（c）中的插图是跨Ag NW的PL强度线扫描。比例尺：10μm。（d）腔内1L WS2的功率依赖性PL强度的等值线图。（e）发射X和T的PL强度随激发功率的变化。（f）1LWS2在腔内和腔外的TRPL谱图。
图2 纳米腔中1L WS2的温度依赖性激子发射行为。1L WS2在腔外（a）和在腔内（b）的温度依赖性PL光谱。（c）提取的峰位置随（b）中的温度变化。（d）在93K下纳米腔中1L WS2的功率依赖性PL的等值线图。纳米腔中激子（e）、trion2（f）和缺陷峰（g）在不同温度下的激发动力学。这些数据按最大强度进行归一化以进行比较。
图3 等离子体纳米腔增强了不同层数WS2中的直接和间接发射。（a）在垂直和平行偏振光下模拟的电场增强比与间隙距离的函数关系。插图：垂直和平行偏振光下具有2.7 nm间隙的纳米腔的模拟电场分布。2L（b）、3L（c）和5L（d）WS2在腔外（橙线），在腔内在垂直（紫线）和平行（蓝线）偏振光的PL光谱比较。（e）直接激子的发射强度的层依赖性的增强因子。（f）腔外提取的拉曼强度和峰值振动模式波数差与WS2层数的函数关系。（g）腔内WS2的典型振动模式强度的层相关增强。
图4 等离子体纳米腔诱导的多种激子发射特性。2L WS2在垂直偏振下，在腔外（a）和腔内（b）的温度依赖性PL。（c）2L WS2中的载流子复合路径示意图。提取的峰值能量演变作为在腔外（d）和腔内（e）的温度函数。2L WS2在93K时分别在腔外（f）和在腔内（g）的功率依赖性PL强度。
图5 在腔内和腔外1L、2L和3L WS2的TA光谱。（a）和（b）、（e）和（f）、（i）和（j）分别是1L、2L和3L WS2在腔内和腔外的TA光谱。从（a）和（b）中提取的1L WS2腔外（蓝色圆圈）和腔内（橙色圆圈）的激子（c）和三激子（d）的上升动力学比较。从（e）和（f）中提取的2L WS2腔外（蓝色圆圈）和腔内（橙色圆圈）的激子（g）和三激子（h）的上升动力学比较。从（i）和（j）中提取的3L WS2腔外（蓝色圆圈）和腔内（橙色圆圈）的激子（k）和三激子（l）上升动力学比较。（m）等离子体纳米腔对WS2腔外和腔内WS2的TA实验对激子和三激子动力学的影响示意图。仪器响应函数约为70-80fs。
作者简介
袁小明课题组近些年主要从事低维半导体材料的生长、纳米光学、微纳光电器件研究。袁小明，博士，教授，博士生导师，湖南省芙蓉青年学者，优秀青年基金获得者。2005-2011年在中南大学完成本科及硕士教育；2011年-2016年在澳大利亚国立大学跟随Chennupati Jagadish院士攻读博士学位。目前在国际权威期刊Advanced Materials, Nano Lett. ACS Nano, Adv. Funct. Mater.等学术期刊上发表论文40余篇。
课题组主页http://faculty.csu.edu.cn/yuanxiaoming/zh_CN/index.htm
文章信息
Yang X, Wang Y, Peng X, et al. Exciton regulation and carrier dynamics in WS2 coupled with gap-adjustable plasmonic nanocavity. Nano Research, 2024,https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907074.
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