Nano Res.[合成]│北京理工大学钟海政课题组:II型核壳结构蓝光量子点

文摘   科学   2024-12-20 17:05   北京  


背景介绍


量子点电致发光二极管(QLED)具有高亮度、高分辨率、宽色域和溶液加工等特点,是极具潜力的新型显示技术之一。与日趋成熟的红光和绿光QLED相比,蓝光量子点材料和器件是制约其产业化的难题。目前,现有的蓝光量子点材料主要包括:大尺寸ZnSe和CdS量子点,小尺寸CdSe和InP量子点,以及CdZnSe、CdZnS、CdSeS和ZnSeTe合金化量子点。上述材料在显示蓝光波段(455 nm-475 nm)尚不能满足应用需求,且存在批量放大的合成挑战。因此,II型核壳结构量是调控量子点发光波长的思路之一,在近红外波段取得了很大的成功,然而在显示应用中还没有受到关注。本论文研究者首次报道了面向显示应用的II型核壳结构量子点ZnSe/CdxZn1-xS/ZnS。


研究方法


本论文报道了具有II型核壳结构的ZnSe/CdxZn1-xS/ZnS蓝色量子点材料,其光致发光量子产率超过90%;利用时间分辨荧光光谱和瞬态吸收光谱,阐明了II型核壳结构带来的电荷转移特性;进一步探索了其电致发光器件特性,器件的最大外量子效率为6.7%,最大亮度为39766cd·m−2,为显示应用提供了新型蓝光量子点材料。


成果简介


(1)利用三种不同尺寸的 ZnSe核,通过壳层包覆以及不同阳离子前驱体用量比例控制,制备了显示蓝光波段ZnSe/CdxZn1-xS/ZnS量子点,光致发光量子产率超过90%,发射波长可以在444 nm-481 nm范围内调控。
(2)ZnSe/CdxZn1-xS量子点的瞬态吸收光谱存在三个特征漂白峰:B1(428 nm)、B2(392 nm)和B3(373 nm),阐明了漂白峰B1所对应的ZnSe价带和CdZnS导带之间的电荷转移过程,证实了ZnSe/CdxZn1-xS量子点的II型核壳结构。
(3)利用ITO/PEDOT:PSS/TFB/QDs/Zn0.9Mg0.1O/Al器件结构,制备了电致发光峰为469 nm的蓝光QLED器件,最大亮度为39766 cd·m−2,最大外量子效率为6.7%,展示了其显示蓝光应用潜力。


图文导读


图1. (a) ZnSe/CdxZn1-xS/ZnS量子点的合成路线示意图;(b)-(d) 分别为尺寸为4.3nm、6.2nm和8.2nm的 ZnSe核TEM图像。(e)-(g)和(h)-(j)分别是尺寸为4.3nm、6.2nm和8.2nm三种不同ZnSe核制备的ZnSe/CdxZn1-xS/ZnS量子点的TEM和HRTEM图像。


图2. 不同ZnSe核制备的ZnSe/CdxZn1-xS/ZnS量子点生长的紫外-可见吸收和光致发光光谱:(a) ZnSe-4.3 nm、(b) ZnSe-6.2 nm和(c) ZnSe-8.2 nm;不同尺寸ZnSe/CdxZn1-xS/ZnS量子点的(d) FWHM和(e) PLQY演化图;(f)PLQY随S-TOP前驱体注入量的变化。


图3. 不同核壳结构量子点的时间分辨荧光光谱:(a) ZnSe-4.3nm核量子点;(b)不同CdxZn1-xS壳层厚度的ZnSe/CdxZn1-xS量子点;(c) 不同ZnS壳层厚度的ZnSe/CdxZn1-xS/ZnS量子点。其中插图分别为不同结构量子点带隙结构示意图。


图4. ZnSe/CdxZn1-xS量子点在350nm光激发后的瞬态吸收光谱:(a) 0-1ps和(b) 1ps-5ns;(c) ZnSe/CdxZn1-xS量子点的紫外-可见吸收光谱和0.2 ps、1 ps延迟时间的瞬态吸收光谱。其中虚线显示了位于B1(428nm)、B2(392nm)和B3(373nm)波段的三个不同吸收带。不同时间尺度下的瞬态吸收衰减曲线:(d) 0-100ps和(e) 0-10ps;(f) ZnSe/CdxZn1-xS量子点不同跃迁过程能带示意图。


图5. ZnSe/CdxZn1-xS/ZnS量子点QLED的(a) 器件结构示意图;(b) 不同电压下的电致发光光谱;(c) 电流密度-电压-亮度特性图;(d) 亮度-外量子效率特性图。



作者简介


本论文通讯作者:
钟海政:北京理工大学材料学院教授、The Journal of Physical Chemistry Letters执行主编。

本论文第一作者:
刘明睿:北京理工大学材料学院博士生
课题组网页:https://nanophotonics.bit.edu.cn/ktzjj/index.htm。


文章信息


Liu M, Wang C, Huang P, et al. Pure-blue emissive ZnSe/CdxZn1−xS/ZnS quantum dots with type-II core-shell structure for display application. Nano Research, 2024, 17(12): 10476-10482. https://doi.org/10.1007/s12274-024-7106-3. 

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