背景介绍
电催化硝酸盐还原反应条件温和，设备简单，能将废水中的硝酸盐转化为氨，近年来得到了广泛的研究。其中，钴基催化剂由于其独特的电子结构和结构可调性，对硝酸盐还原表现出较高的催化活性。本研究深入探索了Co-N-C在硝酸根还原反应过程中单质钴的价态循环以及反应过程中形貌变化的原因，为钴基硝酸盐还原反应催化剂的设计提供更多思路。
成果简介
我们成功地制备了一种由ZIF-67衍生的氮掺杂碳包封钴纳米粒子(Co-N-C)。Co-N-C中的零价钴与溶液中的硝酸根自发反应生成二价钴和亚硝酸根，然后二价钴和氢氧根结合形成氢氧化钴，由此十二面体形状的Co-N-C重构成一个交织的纳米片结构，我们将其定义为Co(OH)2@Co-N-C。在电子的还原作用下，二价钴被还原为零价钴，参与下一个自发反应的循环，形成钴物种的动态演化。这种自发反应避免了由于硝酸盐的吸附和活化过程的高能垒所需的外界能量输入，有效地提高了反应活性和效率。
图文导读
图1 Co(OH)2@Co-N-C的（a）SEM图，（b）TEM图，（c）HRTEM图,（d）Mapping图。
图2 （a）Co-N-C与Co(OH)2@Co-N-C的XRD图谱对比，（b）Co-N-C与Co(OH)2@Co-N-C的XPS图谱对比（Co2p）。
图3 （a）不通电情况下钴离子浓度随时间的变化曲线，（b）不通电情况下的SEM图,（c）没有硝酸盐存在时的原位拉曼光谱，（d）有硝酸盐存在时的原位拉曼光谱。
作者简介
付昱，东北大学理学院化学系教授，博士生导师。毕业于吉林大学化学系，先后赴比利时鲁汶大学和加拿大女皇大学进行研究；归国后加入东北大学理学院至今。围绕纳米-介观-宏观系列尺度上的拓扑结构、构成形态与组装行为展开工作，涉及多孔材料、二维薄膜、有机高分子、超分子和纳米科学等诸多基础研究，以及传感、催化和能源等应用领域。在Nature Communication，Matter, Angewandte Chemie-International Edition, Small, Journal of Materials Chemistry A, ACS catalysis以及ACS Applied Materials & Interfaces等国际著名期刊发表论文160余篇。获得国家自然科学基金四项、省部级基金若干项和辽宁省教育厅高校优秀人才称号。
文章信息
Fu Y, Yang X, Yu Y, et al. Dynamic evolution of Co species and morphological reconstruction on Co-N-C during the nitrate reduction reaction in neutral solution. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907038.
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