西安建筑科技大学苏俊峰团队JHM|Nano-Fe3O4/FeCO3改红土基滤池同步除硝、磷与重金属,优化、微生物群落及机制研究

文摘   2024-12-09 08:16   天津  

文章信息

第一作者张鹏,胥亮

通讯作者:苏俊峰 教授

通讯单位:西安建筑科技大学

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.136428

亮点

• 构建了负载铁化合物的红土基生物滤池填料。

• 生物滤池能使用更少的碳源实现出色的污染物去除性能。

• 铁化合物增强了生物滤池对磷酸盐的去除能力。

• 铁循环可以确保低营养条件下反硝化的效率。

• 重金属降低了Zoogloea和铁循环基因的丰度。

研究进展

解决地表水的复合污染(氮、磷、重金属等)问题日益紧迫。但地表水通常因缺乏碳源而处于贫营养状态,这阻碍了水体中的生物脱氮过程。部分化肥和农药中含有的磷和少量重金属(如Cu和Zn)可能经由土壤进入地表水或地下水中。水中的相对高于背景水平的重金属会影响微生物的生长和代谢,这不利于反硝化过程的进行。因此,亟需提出一种在贫营养和复合污染条件下高效去除多种污染物的技术。为了克服地表水中的低营养条件,额外电子供体需要被添加来保证反硝化的效率。作为微生物生长代谢的必需元素,铁能够提高微生物代谢酶的活性,刺激胞内外电子转移。此外,Fe2+/Fe3+(氢)氧化物能够与重金属离子发生共沉淀或吸附作用,这也有利于微生物在重金属污染环境中的脱氮过程。本研究以红土为原料烧制了新型填料载体(RSC),对其进行铁改性(nano-Fe3O4@RSC和FeCO3@RSC)并结合目标菌株Zoogloea sp. ZP7以构建生物滤池反应器,探究了不同运行条件对于生物滤池性能的影响,并分析了Cu2+和Zn2+胁迫下的微生物群落结构及其潜在功能变化。

图1 图文摘要
根据图2,在水力停留时间为6 h,C/N比为2,pH为7.0时,生物滤池Z1(RSC结合菌株ZP7),Z2(nano-Fe3O4@RSC结合菌株ZP7)和Z3(FeCO3@RSC结合菌株ZP7)的硝酸盐去除率分别可达85.0,90.0和89.8%。铁化合物的负载增强了生物滤池的磷酸盐去除能力,三组生物滤池的磷酸盐去除率分别为55.9,87.5和77.9%。生物滤池在不同进水重金属条件下呈现出不同的反硝化性能。0.5 mg L-1 Cu2+流入时(阶段5.1),生物滤池的NRE有轻微的升高,这可能是因为Cu2+作为部分反硝化相关酶的所需微量元素增强了微生物的活性。当Cu2+浓度上升至1.0 mg L-1时(阶段5.2),生物滤池的反硝化性能受到了抑制。不同浓度的Zn2+都导致了NRE的降低(阶段6)。当Cu2+Zn2+同时流入时并未对生物滤池的反硝化性能造成协同影响(阶段7)。Z2和Z3在重金属流入后能保持更高的NRE,这归功于铁在促进微生物活性和提供重金属结合位点方面的贡献。另外,以实际地表水为进水时(阶段8),生物滤池依然能保持较高的NRE。

图2 生物滤池Z1(a和b)、Z2(c和d)和Z3(e和f)运行过程中出水硝酸盐、亚硝酸盐和磷酸盐浓度,硝酸盐(NRE)、磷酸盐(PRE)、Cu2+(CRE)和Zn2+(ZRE)的去除效率。
如图3a所示,RSC中的铁主要以Fe3O4,Fe2O3和FeO(OH)的形式存在,且部分磷酸盐通过与Fe2+结合生成Fe3(PO4)2H2O被去除。在FTIR图谱中,酰胺I的变化与微生物分泌的蛋白质有关。分析其蛋白质二级结构后,nano-Fe3O4@RSC和FeCO3@RSC表面微生物分泌的蛋白质结构更加紧密,这有利于生物的聚集和生物膜的形成。重金属流入后,RSC和FeCO3@RSC表面的蛋白质变得更加紧密以抵抗重金属的影响,但nano-Fe3O4@RSC表面的蛋白质变得松散并暴露了更多的结合位点。

3 不同时期生物载体的XRDFTIR图谱
如图4,M-O和C-O/-OH的存在说明载体中的铁主要以氧化物和氢氧化物形式存在。此外,运行前RSC中的M-O的占比低于另外两组,这也说明改性增加了载体表面的铁含量。在Fe2p图谱中,711.19和713.55 eV处的峰代表了Fe2+和Fe3+。由于负载的铁化合物不同,反应前各载体表面的Fe2+/Fe3+值也不同。在阶段7.2,RSC和nano-Fe3O4@RSC表面的Fe2+/Fe3+值增加了。这一现象说明在生物滤池中可能发生了铁还原作用,这可能是因为生物滤池中存在铁还原细菌。

图4 RSC、nano-Fe3O4@RSC和FeCO3@RSC在不同时间段的XPS全谱(a)、C1s(b)、O1s(c)、Fe2p(d)和P2p(e)精细谱图
在属水平上,Zoogloea在R1到R5中的丰度分别为53.36,55.32,62.31,51.39和56.89%。重金属的流入减弱了Zoogloea的优势地位,导致了NRE的降低。具有铁还原能力的Geothrix在样品R2中的丰度达到了11.64%,这说明生物滤池中发生了铁循环作用,这对低营养条件下反硝化的电子供应至关重要。此外,能够降解有机物的DefluviimonasRhodocyclaceae的丰度在重金属流入后增加。这说明微生物分泌的EPS可能能够被部分有机物降解属降解并作为补充碳源为反硝化细菌功能,这保证了生物滤池的NRE。

5 生物滤池不同时期在门(a)、纲(b)和属(c)水平上的细菌群落差异

作者介绍

苏俊峰,西安建筑科技大学教授,博士生导师,陕西省杰出青年基金获得者,国际先进材料协会会士,中国城市环境卫生协会污泥处理处置专业委员会委员,入选“全球顶尖前10万科学家”,“全球前2%顶尖科学家”。主要从事地下水铁锰反硝化、生物诱导钙沉淀同步脱氮除氟、低碳源污水的深度处理及资源化等方面的研究;主持国家自然科学基金面上项目、国家重点研发项目子课题、陕西省杰出青年基金项目、陕西省重点研发项目等国家级及省部级项目12项。以第一作者或通讯作者在中科院SCI一区期刊发表论文80多篇,ESI高被引论文8篇,授权发明专利15项。获陕西省科学技术进步一等奖1项,陕西省科学技术进步三等奖2项。

通讯邮箱sjf1977518@sina.com

张鹏,硕士,就读于西安建筑科技大学环境与市政工程学院。研究方向为铁驱动微污染水体反硝化同步去除重金属的机制研究。目前以第一作者在Water ResearchJournal of Hazardous Materials等期刊上发表论文4篇。

通讯邮箱zhangpeng0913@xauat.edu.cn

胥亮,博士,就读于西安建筑科技大学环境与市政工程学院。研究方向为微生物铁锰氧化还原循环在复合污染物去除过程的作用机制分析。以共同作者发表SCI论文42篇,其中以第一作者在Water ResearchJournal of Hazardous MaterialsBioresource TechnologyEnvironmental ResearchJournal of Water Process Engineering等SCI期刊发表论文7篇,总被引200余次,2篇入选ESI高被引论文。曾获博士研究生国家奖学金、第十六届全国研究生环境论坛二等奖。

通讯邮箱xuliang@xauat.edu.cn

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