第一作者：Hao Yang
通讯作者：何东阳，曲蛟
通讯单位：东北师范大学
研究速览
用于家庭或社区层面开发使用点 （POU） 的消毒方法是一项备受关注的研究，POU可以控制水传播的病原体，特别是抗生素耐药细菌 （ARB） 和抗生素耐药基因 （ARG）。其中，太阳能消毒 （SODIS） 是一种在中低收入国家广泛使用的 POU 消毒方法，它具有简单、便捷以及廉价的优点。尽管有这些优点，但 SODIS 在水消毒方面表现出相对较低的效果，需要长时间暴露在阳光下 48 小时。这种限制源于它对紫外线光子的依赖，由于紫外线光子仅占太阳规格能量的 4%，并且在它们在水中传播过程中会经历快速衰减。急需探索先进的SODIS 技术，以提高其效率。
近日，来自东北师范大学的何东阳与曲蛟教授以共同通讯作者身份在知名期刊《Advanced Materials》上发表了研究工作，使用密度泛函理论（DFT）计算指导设计了一种具有载流子限域（CCD）的石墨相氮化碳（CN）光催化剂。CCD有效地破坏了CN的电子分布对称性，增强了局部电子密度，并促进了长程有序结构的形成，从而提高了电荷分离效率。与普通CN相比，H-CN-E催化剂在光照下具有更高的电荷分离效率，并能够产生更多的活性氧（ROS）。H-CN-E在30分钟内成功灭活了7个数量级的抗生素耐药细菌，并具有广泛的抗菌谱。
研究要点
要点二：H-CN-E光催化剂展现出优异的消毒效果：在可见光照射下，H-CN-E在30分钟内可有效灭活7个数量级的耐药细菌，效率优于其他金属和非金属光催化剂。H-CN-E对多种致病微生物具有广谱抗菌效果，并能有效去除细胞内和细胞外耐药基因。
图文导读
图 1. A） CN 和 H-CN-E 的顶视图差分电荷密度图。B） H-CN-E 的俯视图 LUMO 和 HOMO 图。C） H-CN-E 和 D） CN 的 TDOS。PDOSof E，F） CN 和 G，H） H-CN-E。沿 I） H-CN-E 和 J） CN 的 Z 轴方向的平均电位剖面。
图 2. A） 样品的 XRD 图谱。B） H-CN-E 的元素映射 （I-III）、TEM 图像 （IV、V） 和 HRTEM （VI） 图像。C） EPR， D） FT-IR， 和 E） 样品的拉曼光谱。样品的 F） C 1s 和 G） N 1s 的高分辨率 XPS 光谱。
图3. A） TPC 响应，B） EIS 奈奎斯特图，C） 稳态 PL 光谱，以及 D） 样品的瞬态 PL 光谱。E） CN 和 F） H-CN-E（激发波长：275 nm）的积分温度相关 PL 结果。G） H-CN-E 的开尔文探针力显微镜图像（I：暗;II：可见光）和 CN（III：暗;IV：可见光），以及 H-CN-E 在 （V） 暗和 （VI） 可见光条件下的相应 CPD 图像。
图 6. Tc-ARGs基因的损伤评估A）Tc-EARB和B）Tc-SARB在光催化处理中的变化趋势C）ATP，D）MIT，E）MDA 和 F） K+ 在光催化处理过程中。G） H-CN-E 光催化处理过程中 Tc-EARB 的 SEM （I， II） 和 TEM （III， IV） 图像。使用 H-CN-E 光催化处理的 Tc-EARB 细胞内 H） ROS、I） CAT 和 SOD 的变化趋势。J） 总结了 H-CN-E 的光催化消毒机理的机理图。
结论
原文报道了一种新型光催化剂H-CN-E，通过在CN框架中引入载流子限域（CCD）来提升其光催化性能。CCD的引入有效打破了CN的对称电子分布，促进了载流子分离，并引导光生载流子定向迁移至特定区域，从而显著提升了ROS生成能力。H-CN-E展现出优异的消毒效果，在可见光照射下可在30分钟内灭活7个数量级的耐药细菌，并有效去除细胞内和细胞外耐药基因。此外，H-CN-E可集成到连续流固定床反应器中，实现高效的水净化。该研究为开发高效POU消毒用光催化剂提供了新的思路。
全文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202410221
参考文献：H. Yang, D. He, L. Fan, F. Cheng, X. Zhou, T. Zhou, C. Liu, C. Wang, Y. Zhang, J. Qu, Visible-Light-Induced Rapid Elimination of Antibiotic Resistance Contaminations Using Graphitic Carbon Nitride Tailored with Carrier Confinement Domains. Adv. Mater. 2024, 2410221.
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