第一作者：Chen Yanbai
通讯作者：王端、周宗科、邓怡
通讯单位：四川大学华西医院化学工程学院，四川大学华西医院骨科研究所，四川大学高分子材料工程国家重点实验室，香港大学机械工程系
研究速览
压电催化疗法由于其无创和深层组织渗透能力，在细菌感染的治疗中十分重要。然而，由于超声增敏剂在低强度超声 （LIU） 下的压电响应不足，电荷分离效率差，导致灭菌效果不佳，催化效率受到显着限制。为了解决这一困境，构建了一种由 BiOI 和少量 Mxene 组成的压电催化生物异质结 （P-bioHJ），用于快速抗菌。工程化的 P-bioHJ 具有相对较窄的带隙以响应声空化效应发出的声致发光，且诱导界面极化和氧空位的产生，以促进载流子的有效分离，使自由基增多以实现快速灭菌。转录组学分析表明，P-bioHJ 通过干扰细菌电子传递链来促进灭菌，破坏新陈代谢和能量合成。体外实验表明 P-bioHJ 具有出色的细胞相容性。此外，体内测定表明，P-bioHJ 在 LIU 皮肤感染模型中有出色的抗菌特性，并通过用柚皮苷装饰在感染性骨缺损模型中促进血管生成和成骨。这项工作为通过利用声波间隙效应来增强压电催化治疗提供了有价值的见解。
要点分析
要点一：设计具有适当能带结构的声敏剂，能够响应声致发光，再加上压电催化和光催化的协同作用，即使在LIU作用下，也能基本上产生令人满意的ROS效率。特别是，由于其窄带隙（1.2-1.7 eV）和适当的氧化还原电位，2D BiOI已成为一种有前景的光催化剂材料，在各种生物医学应用中表现出巨大的潜力。值得注意的是，由于其非中心对称结构，BiOI还表现出独特的压电特性，这使得它能够被LIU激活并同时响应声致发光。因此，窄带隙BiOI已被选为概念验证的声敏剂，并可作为一种有希望的压电催化治疗候选者。然而，由于BiOI的介电常数低、带隙窄，阻碍了其有效分离载流子和充分发挥其在压电催化治疗中的潜力，对其压电催化性能的探索一直受到限制。因此，解决这些局限性是提高BiOI性能，有效满足临床需要的关键
要点二：肖特基异质结的构建已被证明可以促进界面电荷的重组，从而促进有效的电荷分离。同时，异质结界面缺陷态的产生将影响声敏剂的压电性能，使其成为提高BiOI压电催化治疗性能的潜在策略。用Ti3C2和BiOI构建压电催化生物异质结（P-bioHJ）可以显著提高BiOI的压电催化处理效率。异质结界面电荷的重新分配刺激表面氧空位缺陷的形成，不仅增强了BiOI的压电性能，而且有利于含氧中间体的吸附，降低了自由基生成反应的活化能。此外，表面氧空位可以作为电子陷阱，从而促进有效的载流子分离。
要点三：在此报道了一种富含表面氧空位的新型P-bioHJ，由BiOI、Ti3C2和柚皮苷组成，已被证明具有诱导成骨和抗炎特性P-bioHJ证明了通过使用LIU的压电催化疗法成功地根除了感染组织中的细菌。在这项概念验证研究中，采用自下而上的方法，通过静电吸附在Ti3C2表面上原位合成了BiOI。随后将naringin@BiOI/Ti3C2 （N@BT）涂覆在3d打印的聚醚酮酮（PEKK）支架上，该支架具有优异的机械性能、生物相容性和化学稳定性，以验证其在硬组织应用中的抗菌治疗能力。由于内置电场和界面电场以及表面氧空位的协同作用，在LIU下极化和光生载流子的有效分离产生了显著的抗菌活性。体外和体内研究证实，P-bioHJ具有抑制LIU下细菌增殖，促进巨噬细胞从M1向M2表型极化，减少炎症，促进组织修复的能力。
图文导读
图1. 智能P-bioHJ原理图。a) P-bioHJ的制备。b)由lIU活化的压电催化疗法驱动，c)相应的抗菌和组织修复机制。
图2. P- bioHJ的表征。a) P-bioHJ制备示意图。b)不同纳米片的FE-SEM图像。c) BT的AFM图像d) TEM, e) HRTEM, f) BT的SAED模式g) BT的元素映射。h) BiOI和BT的XRD谱图。i) BT和N@BT的FTIR。j) BiOI和BT的低温ESR。k)不同样品的XPS全谱，l) BiOI和BT的O 1s和m) Bi4f的BiOI和BT。
图3. 压电光学特性的表征。a) BiOI、Ti3C2和BT.的UV-Vis DRS和b) BiOI、Ti3C2和BT.的曲线。c) BiOl、Ti3C2和BT.的SPS谱。d) BiOI和BT.的压电电流和e)电阻抗曲线。f) BiOI和BT.的PL谱和g)瞬时PL谱。h) BT.的幅值和相位曲线。i)不同压力下表面压电势生成的有限元分析，(j) BT和BiOI在相同压力下的压电位移和表面压电势。k) BT压电催化增强机理示意图
图4. 样品的压电催化性能及DFT模拟。a)·O2-的生成机理，b)·OH和c) 1O2。不同样品d)·O2-、e)·OH、f) 1O2的ROS检测。g) BT基团的幂函数模拟，h) BiOI、Ti3C2和BT的氧吸附能，i) BT的硬电荷，j)能带结构，k - 1) BT的DOS和PDOS。m) BT在压电催化下生成ROS的机理。
图5. P-bioHJ的体外压催化抑菌能力。a)大肠杆菌菌落图片，c)金黄色葡萄球菌经不同样品处理。大肠杆菌的相应存活率。(d)金黄色葡萄球菌。不同样品培养的大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的FE-SEM形态。f)与N@BT接触后大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的透射电镜形态。g)通过LIVE/DEAD染色重建处理后细菌生物膜的三维图像。h)体外细菌杀灭程序示意图。
结论
总的来说，作者创新地设计了一种liu活化的P-bioHJ，通过界面和缺陷工程策略增强了压电响应，可有效地用于细菌感染的压电催化治疗。由于P-bioHJ对声空化效应的建设性响应和电荷载流子的有效分离，在LIU下显示出很好的ROS生成能力，能够通过破坏细菌膜电位和呼吸链电子转移来对抗细菌感染。随后，ROS攻击导致细菌代谢和能量合成异常，转录组学分析和电化学研究证实了这一点。此外，体外实验表明，P-bioHJ具有良好的细胞相容性，体内实验表明，P-bioHJ在皮肤感染模型中表现出出色的抗菌性能，并通过柚皮苷修饰感染性骨缺损模型，促进血管生成和骨生成。该研究结果证实，合理利用声空化效应，设计具有适当带隙和优良载流子分离效率的P-bioHJ可以在LIU条件下获得满意的压电催化治疗效果
全文链接： https://doi.org/10.1002/adfm.202419426
参考文献：Yanbai Chen, Xufeng Wan, Yan Yue, Shuai He, Jian Cao, Wenxuan He, Tailee Toctocan Tai,Duan Wang,* Zongke Zhou,* and Yi Deng*.Low-Intensity Ultrasound-Activated Cavitation Effect Triggers Piezoelectric Catalysis Coordinating Respiratory Chain Interference Tactics Against Bacterial Infection. Adv. Funct. Mater. 2024, 2419426.
DOI:10.1002/adfm.202419426
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