第一作者：Yaozhen Yi
通讯作者：赵杰, Lingjie Song
通讯单位：吉林大学，吉林农业大学
研究速览：
仿生纳米结构表现出内在的机械杀菌性能，而没有诱发抗菌素耐药性的风险，具有相当大的研究兴趣。然而，虽然这些纳米结构在杀死革兰氏阴性菌方面特别有效，但它们难以完全根除具有高度刚性细胞壁的革兰氏阳性菌。因此，作者开发了具有摩擦电刺激 （TES） 增强的机械杀菌活性的仿生自供电纳米结构。在低压 TES （8 V） 的辅助下，纳米结构对大肠杆菌的抗菌效率从 83.14% 提高到 99.96%，对顽固金黄色葡萄球菌的抗菌效率从 51.77% 提高到 99.47%。这种 TES 增强的抗菌活性用途广泛，适用于各种纳米结构基材，包括金属、可降解和普通聚合物，均能实现超过 99% 的金黄色葡萄球菌消除。多物理抗菌策略有效抑制了金黄色葡萄球菌感染的伤口，并在第 9 天促进伤口快速愈合。由于摩擦电纳米发电机的低压 TES，它具有电气安全性、可穿戴便携性和自我可持续性。作者的这项工作为提高传统纳米结构的效率提供了一条新途径，并刺激了不依赖杀菌剂的高性能抗菌材料的设计。
要点分析：
要点一：仿生纳米结构的制备与摩擦纳米发电机的构建：作者使用纳米压印技术制备了聚丙烯（PP）基纳米结构，并通过溅射技术在纳米结构表面涂覆了一层金，以提高其导电性。并且他们将两个 PP 薄膜和一个离子液体（LiCl）组装成一个单电极摩擦纳米发电机（TENG）贴片，用于在纳米结构表面施加 TES。
要点二：多物理抗菌机制：TES 通过破坏细菌细胞膜的电子平衡，导致细胞内活性氧（ROS）水平升高，使细菌更容易被纳米结构刺穿。
要点三：对不同基质的适用性： TES 增强的机械杀菌活性适用于多种纳米结构基底材料，包括聚醚醚酮（PEEK）、聚己内酯（PCL）、钛（Ti）和聚碳酸酯（PC），对所有测试材料上的金黄色葡萄球菌的消除率均超过99%。
图文导读
方案1. （A） 仿生纳米结构的制备示意图。（B） 自供电纳米结构的应用和性能，可实现机械杀菌作用和摩擦电刺激相结合，用于感染伤口愈合。（C） TES 增强的机械杀菌性能机理示意图。
图1. （A） 纳米结构 （NS） 和镀金纳米结构 （GNS） 在 45° 侧视图下的 SEM 图像。（B） 镀金纳米结构 PP 薄膜的照相图像。（C） 比较 NS 和 GNS 表面形态尺寸（顶径、底径、高度和间距）的统计图。（D） 不同金溅射时间下纳米结构表面的薄层电阻变化，范围为 30 至 70 s。（E） TENG 贴片的应力-应变曲线。（F） TENG 贴片的摩擦电输出工作机构。（G） 有和没有纳米结构修饰的 TENG 贴片的电输出特性比较。（H） TENG 贴片在与各种织物材料接触和分离过程中的 VOC。（I） TENG 贴片在 4,000 个操作周期内的 VOC 输出稳定性，插图显示了 20 个周期的放大视图。（J - L）TENG贴片在不同人体活动下：（J）移动鼠标、（K）弯曲手臂、（L）抬起腿下的电输出性能。
图2. （A） 抗菌实验期间应用于 GNS 表面的 TES 的工作原理的示意图。（B） E. coli 和 S. aureus 在各种样品表面的存活率。2，4，6，8 V 表示施加到 GNP 表面的不同电压。（C） 不同样品表面 E. coli （左）和 S. aureus （右）的活/死染色图像的定量分析。（D） 不同电压 （2， 4， 6， 8 V） 下细菌在 GFlat 表面的存活率。（E） 不同电压下细菌培养基中 H2O2 浓度的变化。（F） 不同样品表面细菌的代表性 SEM 图像。（G） 荧光染色图像显示不同样品表面细菌的细胞内 ROS。（H） TES 增强的纳米结构抗菌性能机理示意图。
图3. （A） 显示在各种衬底表面上制备的纳米结构的形态和尺寸的示意图。（B） S. aureus 在不同纳米结构表面上的代表性 SEM 图像。“MB” 表示机械杀菌。（C） S. aureus 在各种纳米结构表面上的存活率。（D） 杀菌比例与目前报道的增强型纳米结构抗菌策略的杀菌比例比较：（i） 纯纳米结构抗菌策略 [35,36,9,8,37]；（ii） 抗生素和化学杀菌剂辅助的纳米结构抗菌策略 [11,29,38,39]；（iii） 光激发协同纳米结构抗菌策略 [12,40,27,41]。（E） TES 促进纳米结构杀死革兰氏阳性菌的示意图。
图4. （A） 不同样品的溶血比率（插图：红细胞悬液的数字图像，+：阳性对照，-：阴性对照）。（B - C）用不同样品培养的 L929 正常成纤维细胞在 （B） 24 小时和 （C） 48 小时后的细胞活力。（D） L929 细胞在 0 天和 3 天时在不同样品上的活/死染色图像。（E） 样品的细胞增殖率。（F） 不同处理下 0 和 36 h 细胞划痕闭合的代表性图像。（G） 不同处理下成纤维细胞的细胞迁移。
图 5. （A） 使用多物理协同疗法，结合机械杀菌活性和 TES，治疗小鼠S. aureus感染伤口的实验程序。（B） 0、3、6 和 9 天后用不同样本治疗的伤口照片。（C） 各种处理后小鼠的相对体重。（D） 伤口面积 （cm2） 随时间变化的定量分析。（E - F）定量分析不同组的 （E） 相对愈合率和 （F） 相对伤口面积。（G） 第 9 天不同组中从伤口组织中分离的细菌菌落计数。
图 6. （A - B）第 9 天不同处理后伤口组织的 （A） H&E 和 （B） MT 染色的代表性图像（上图）和放大图像（下图）。（C） 根据 H&E 染色定量各组的表皮厚度。（D） 根据 MT 染色定量各组的胶原蛋白沉积百分比。
结论
总之，作者开发了具有 TES 增强的机械杀菌活性的仿生自供电纳米结构，可以有效对抗耐药革兰氏阳性菌。在 8 V TES 下，纳米结构对大肠杆菌的抗菌效果从 83.14% 提高到 99.96%，对金黄色葡萄球菌的抗菌效果从 51.77% 提高到 99.47%。增强的抗菌机制涉及 TES 破坏细菌膜的电子平衡，导致细胞内 ROS 产生增加，这使得细菌更容易被纳米结构刺穿。这种物理增强的抗菌活性是通用的，并且独立于基材，其他纳米结构基材，如 PEEK、PCL、Ti 和 PC，对金黄色葡萄球菌的效率都达到了 99% 以上。此外，TES 可有效促进哺乳动物细胞的增殖和迁移。由于多重物理抗菌活性和 TES 对哺乳动物细胞的促进作用的结合，金黄色葡萄球菌感染的伤口在第 9 天迅速愈合。作者的这项工作展示了一种不依赖任何生化试剂的高效、纯物理抗菌处理，为医疗保健应用中的高性能和可持续抗菌界面提供了一种有前途的设计。
全文链接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2024.110527
参考文献：Bioinspired self-powered nanostructures for efficient antibacterial activities. Yaozhen Yi, Haixu Dou, Jianhao Li, Jie Zhao, Lingjie Song, Luquan Ren, Weihua Ming. Nano Energy. 2024, DOI: 10.1016/j.nanoen.2024.110527.
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