南方科技大学JACS：Co2双原子打破ORR的标度关系
学术
2024-12-13 09:02
上海
碱性条件4e- ORR反应是开发非贵金属氢能源电池技术的关键，但是ORR反应动力学通常受限于标度关系，其中*OOH吸附能与*OH有关，而且数值与最佳值之间存在恒定的差值。有鉴于此，南方科技大学顾均副教授、李磊副教授等报道合成了一种结构确定的双核Co2复合物，并且将这种双核Co2吸附在炭黑表面。要点1. 在碱性电解液中达到创纪录的半波电位（0.972 V），对应于0.257 V过电势。要点2. DFT理论计算模拟和原位FTIR光谱表征表明双原子位点能够通过双齿配位方式稳定*OOH中间体，降低*OOH和*OH之间的能量差值。由于更小的能量差，构筑的火山图具有更高的ORR催化活性峰值。在Co双原子位点的双齿吸附*OOH结构降低O-O化学键，促进4e- ORR反应的发生。通过调节*OOH在双原子位点的吸附结构，能够影响标度关系，显著增强ORR电催化性能。Qidi Sun, Xian Yue, Linke Yu, Fu-Zhi Li, Yiwei Zheng, Meng-Ting Liu, Jian-Zhao Peng, Xile Hu, Hao Ming Chen, Lei Li*, and Jun Gu*, Well-Defined Co2 Dual-Atom Catalyst Breaks Scaling Relations of Oxygen Reduction Reaction, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c12705https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12705
