纤维素纳米纤维增强的γ-AlOOH气凝胶去除水体污染物

文摘 2025-02-03 16:32 山西

概述

随着全球工业化进程的加速，水污染问题日益严峻。全球纺织业每年排放高达 80 万吨的染料废水，其中偶氮染料约占 75%。这些染料进入水体后，会降低水的透光性，影响水生植物的光合作用，进而减少水生生物的氧气供应。同时，电池制造、金属电镀和采矿等行业向环境中排放大量重金属离子，如镉 [Cd (II)]、汞 [Hg (II)]、砷 [As (III)/As (V)] 和铅 [Pb (II)] 等有毒金属离子，会引发包括神经系统紊乱、肾脏损伤、骨骼退化和心血管疾病等严重健康问题。世界卫生组织对饮用水中重金属含量制定了严格的限量标准，如 Hg (II) 为 0.006mg/L，Cr (VI) 为 0.05mg/L 等。因此，开发有效去除工业废水中偶氮染料和重金属离子的方法迫在眉睫。传统的废水处理方法，如使用可持续生物质和活性炭，虽具有较高的吸附能力，但活性炭等材料存在可重复使用性差的问题，随着循环次数的增加，吸附效率会因结构变形和活性位点堵塞而降低。二氧化硅和氧化铝气凝胶因多孔结构和活性官能团在吸附领域受到关注，但其易碎的整体结构限制了在废水处理中的有效性和使用寿命。

近日，发表于Langmuir的一项研究成果为环境污染物治理领域带来了新突破。论文名为 “Cellulose Nanofiber-Reinforced γ-AlOOH Aerogels for Enhanced Removal of Environmental Pollutants”，作者为 Prashant D. Sarvalkar、Rajiv S Vhatkar 和 Kiran Kumar K. Sharma ，他们分别来自印度的 Shivaji University 的 School of Nanoscience and Biotechnology 和 Department of Physics。

为解决这些问题，团队将纤维素纳米纤维（CNFs）与 γ -AlOOH 气凝胶相结合，制备出 CNF - γ -AlOOH 复合气凝胶。CNFs 具有高比表面积、丰富的羟基和良好的柔韧性，不仅能通过氢键、静电相互作用和配位化学增强吸附能力，还能改善气凝胶的机械强度和结构完整性。研究人员采用溶胶 - 凝胶法，以不同的铝盐为前驱体，通过超临界干燥制备气凝胶。在制备过程中，优化了 CNF 的浓度，最终确定 2%（w/w）的 CNF 可使气凝胶具有最佳的结构完整性和吸附性能。

实验结果显示，该复合气凝胶对多种污染物具有出色的吸附能力。在 pH 为 7 时，对结晶紫（CV）的最大吸附容量为 210mg/g，对亚甲基蓝（MB）为 204mg/g，对 As (III) 为 105mg/g，对 U (VI) 为 339mg/g；Pb (II) 在 pH 为 5 时，最大吸附容量为 100mg/g。同时，该气凝胶具有良好的可回收性，经过五次循环后，吸附效率仍保持在 94% 以上。

图文导读

图1. CNF-γ-AlOOH 气凝胶合成过程示意图

图2. (a) CNF、AC 气凝胶和 Ccf-2% 气凝胶的 XRD 光谱，(b) AC 气凝胶和 Ccf-2% 气凝胶的 FTIR 光谱。(c) AC 气凝胶和 Ccf-2% 气凝胶的N2吸附 - 脱附等温线。(d) AC 气凝胶和 Ccf-2% 气凝胶的孔径分布。XPS 核心能级分析 (e) Al2p3/2 ，(f) AC 气凝胶的 O 1s，(g) Ccf-2% 气凝胶的 O 1s，(h) Ccf-2% 气凝胶的 C 1s。

图3. (a - b) AC 气凝胶和 (c - d) Ccf-2% 气凝胶的 TEM 图像

图4. 合成气凝胶对各种污染物吸附性能的 pH 影响：(a) MB 染料，(b) CV 染料，(c) Pb (II)，(d) U (VI)，(e) As (III)

图5. Ccf-2% 上 (a) MB、(b) CV、(c) Pb (II)、(d) U (VI) 和 (e) As (III) 在时间 “t” 的吸附量（qt）与时间的关系图

图6. Ccf-2% 气凝胶上吸附 (a) MB、(b) CV、(c) Pb (II)、(d) U (VI) 和 (e) As (III) 的 Langmuir、Freundlich 和 Temkin 吸附等温线模型

图 7. AC 和 Ccf-2% 气凝胶对 (a) MB、(b) CV、(c) Pb (II)、(d) U (VI) 和 (e) As (III) 吸附的比较动力学模型，表明为拟二级动力学

图 8. 吸附后的 XPS 分析。(a) 综合扫描显示 As (III)、U (VI) 和 Pb (II) 在 Ccf-2% 气凝胶上的吸附。(b) As (III)、(c) U (VI) 和 (d) Pb (II) 在 Ccf-2% 气凝胶上吸附后的核心能级扫描

图 9. 染料和重金属离子在 Ccf-2% 气凝胶表面的吸附机理示意图

图 10. Ccf-2% 气凝胶对重金属离子和染料在连续五个循环中对 MB、CV、Pb (II)、U (VI) 和 As (III) 的去除效率和可回收性

机制阐述

表面电荷与静电相互作用：合成的气凝胶表面具有两性特征，其零电荷点（pzc）在 pH 2-11 之间，这使得气凝胶在不同环境下能保持稳定的静电相互作用。在吸附过程中，气凝胶表面电荷受 pH 影响，进而影响其与污染物的静电作用。例如，AC 和 Ccf-2% 气凝胶在吸附前具有较高的正 ζ 电位（+26.83 mV 至 + 34.66 mV），而亚甲基蓝（MB）、U (VI) 等污染物带有负 ζ 电位（MB 为−9.61 mV，U (VI) 为−19.3 mV ），正负电荷的吸引使得污染物能有效吸附到气凝胶表面。吸附后，污染物的 ζ 电位向正值偏移（如 MB 从−9.61 mV 变为 + 1.8 mV，U (VI) 从−19.3 mV 变为 + 0.5 mV），这证实了静电吸引在吸附过程中的关键作用。

表面官能团的作用：气凝胶中含有丰富的羟基（-OH），这些羟基来自 γ -AlOOH 和 CNF。XPS 分析表明，吸附 Pb (II)、U (VI) 和 As (III) 等金属离子后，O 1s 光谱中对应羟基的峰发生了变化，如峰变宽且轻微位移，这证实了金属离子与表面羟基发生了配位作用。以 Pb (II) 为例，其吸附导致 Pb 4f7/2 和 Pb 4f5/2 的结合能分别在 137.09 eV 和 142.29 eV 处发生变化，表明 Pb (II) 与羟基形成了稳定的络合物。对于 U (VI) 和 As (III)，也有类似的结合能变化，分别在 U 4f5/2、U 4f7/2 和 As 3d3/2、As 3d5/2 处体现，说明它们与羟基形成了表面络合物。

总结

研究人员通过溶胶 - 凝胶法和超临界干燥成功制备出 CNF 增强的 γ-AlOOH 气凝胶，这种气凝胶在去除环境污染物方面表现卓越。添加 2 wt% 的 CNF 后，气凝胶的结构稳定性、吸附容量和机械强度都得到显著提升，对多种偶氮染料和重金属离子展现出高效的吸附能力。该气凝胶还具备良好的可回收性，经过五次循环使用，吸附效率仍超 94%。CNF 的加入不仅增加了与污染物作用的官能团，还改善了气凝胶的结构，克服了传统气凝胶的缺陷。这表明该气凝胶在环境修复，尤其是水处理领域潜力巨大，其绿色合成方式、高吸附性能和强回收性为大规模应用提供了可能，是解决废水处理和环境污染问题的可持续方案。后续研究将聚焦于优化合成工艺，提升成本效益和可扩展性，并探索其对新兴污染物的去除能力。

-作者介绍-

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