Nat. Commun.:传质决定气体扩散电极电合成H2O2的选择性

学术   2024-12-08 20:19   上海  


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如何设计先进的电催化剂并且将电催化剂与气体扩散电极(GDE)结构集成是目前电化学合成H2O2面临的重要研究课题,但是目前人们对于电催化剂和GDE之间的组装并不非常理解,在电解反应中发现H2O2的选择性之间的区别非常显著。
有鉴于此,清华大学张正华副教授、南京工业大学景文珩教授等报道发现,在电催化剂的本征性质之外,关键物种(包括反应物和产物)的传质对电极级别合成H2O2的选择性中起到重要作用。
本文要点
要点1. 传质对电催化合成H2O2选择性的关键作用在高反应速率(电流密度)更加显著,因为高反应速率(大电流密度)受到传质的限制更加明显。
要点2. 通过对扩散有关的参数作为考察因素,使用原位电化学反射吸收成像表征技术、理论计算结合,考察短期/长期电解反应,研究扩散有关参数对电解合成H2O2的影响,以及对扩散有关参数控制局部微环境以及对O2H2O2传质的影响,并因此提出了扩散关联选择性的机理。
这项研究得到的基本认识有助于理解和开发创新型疏水性气体扩散电极对于同时优化反应物和产物传质,为开发下一代气体扩散电极提供帮助。
Cui, L., Chen, B., Chen, D.et al. Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2 electrosynthesis. Nat Commun 15, 10632 (2024)
DOI: 10.1038/s41467-024-55091-3
https://www.nature.com/articles/s41467-024-55091-3
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