通讯作者：Cheng Fang＆Yongjia Lei
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中文标题：通过激活硼掺杂金刚石（BDD）阳极上的过硫酸盐来增强全氟和多氟烷基物质（PFAS）的电化学降解.英文标题：Enhanced electrochemical degradation of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) by activating persulfate on boron-doped diamond (BDD) anode.全氟烷基和多氟烷基物质 （PFAS） 修复仍然是一项挑战，尤其是对于实际样品，例如用于消防的水性成膜泡沫 （AFFF） 和水处理过程中产生的 PFAS 泡沫分馏浓缩物 （FF）。在本研究中，研究了使用硼掺杂金刚石 （BDD） 阳极激活过硫酸盐 （PS） 的电化学高级氧化工艺 （EAOP）。结果表明，PS 的电化学活化显著增强了 PFAS 的去除，包括氧化和脱氟。在最佳条件下（初始电流密度为 40 mA/cm2,5 mM PS，初始 pH 3.8），50 μM PFOA 和 50 μM PFOS 在 2 小时内均达到 ∼100% 的去除率，以及 60.4% 和 33.1% 的脱氟。通过监测降解中间体，研究了 PFOA 和 PFOS 的降解途径和动力学，这表明 BDD/PS 工艺对 PFAS 修复具有优异的能力。此外，采用最佳 BDD/PS 工艺降解 AFFF 和 FF 样品，并使用总可氧化前驱体 （TOP） 测定法测量脱氟效果。结果是前所未有的，对 28 种 PFAS 的 >100% 脱氟率令人惊讶。这项研究有助于开发一种可持续、高效的 PFAS 修复技术，最终减轻与这些持久性污染物相关的环境和健康风险。
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图 1. 使用不同电解质对 PFOA 脱氟效果进行比较。
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图 2. 电流密度 (a)、初始 PS 浓度 (b)、pH (c) 和 PFOA 浓度 (d) 对 BDD/PS 体系中 PFOA 脱氟的影响。
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图 3. PFOA（a-b）和PFOS（c-d）在BDD/PS体系中的降解：包括脱氟、去除及其一级反应动力学拟合（a、c），以及降解中间体（b、d）。
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图 4. 2 小时 BDD/PS 处理前 (a) 和后 (b) 的三个稀释 AFFF 样品和两个 FF 样品的 TOP 分析结果。AFFF 样品 (c) 和 FF 样品 (d) 的脱氟和 F- 释放。
本研究的创新点在于提出并验证了BDD阳极结合过硫酸盐激活（BDD/PS）用于高效降解PFAS的新策略。通过优化BDD/PS系统中的电流密度、过硫酸盐浓度及初始pH等关键参数，成功实现了对代表性PFAS（PFOA和PFOS）的近100%去除，并显著提高了脱氟率。此外，研究首次将该方法应用于灭火泡沫（AFFF）和泡沫浓缩物（FF）等实际样品，显示出对复杂污染物体系中PFAS的有效降解和超过100%的脱氟效果，证明了BDD/PS工艺在实际环境修复中的应用潜力。通过电化学激活生成高活性的硫酸根自由基与羟基自由基，BDD/PS体系在不同pH条件下对PFAS展现了广泛的适应性，进一步揭示了PFAS的降解路径和动力学特征，为未来PFAS污染治理技术的开发提供了新的方向。
文章DOI：10.1016/j.seppur.2024.130459声明：
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