中文标题:通过环糊精介导的生物纳米孔内主客体相互作用对全氟烷基和多氟烷基物质进行单分子分析.英文标题:Single-molecule profiling of per- and polyfluoroalkyl substances by cyclodextrin mediated host-guest interactions within a biological nanopore.由于生物纳米孔的单分子敏感性,它们越来越多地用于分子传感。由于全氟辛酸和全氟辛烷磺酸等全氟烷基和多氟烷基物质 (PFAS) 的检测环境普遍性和毒性,因此检测这些物质至关重要。在这里,我们研究了 PFAS 与 α-溶血素纳米孔内的四种环糊精 (CD) 变体 (α-、β-、γ-和 2-羟丙基-γ-CD) 之间的选择性相互作用。我们证明,PFAS 分子可以通过与纳米孔中的 γ-CD 相互作用来电化学感应。使用具有更高空间位阻的 HP-γ-CD,我们可以鉴定全氟烷基羧酸和全氟烷基磺酸家族的同系物,并检测饮用水中 0.4 至 2 ppm 水平的常见 PFAS,通过样品预浓缩进一步降低至万亿分之 400。分子动力学模拟揭示了 PFAS-CD 相互作用的潜在化学机制。这些见解为基于纳米孔的原位检测铺平了道路,有望在保护环境免受 PFAS 污染方面发挥作用。
图 1. γ-CD 介导的 α-HL 纳米孔内主客体相互作用对 PFOA 和 PFOS 进行电化学分析。
图 2. HP-γ-CD 介导的 α-HL 纳米孔内主客体相互作用增强了 PFOA 和 PFOS 的电化学分析。
图 3. HP-γ-CD 介导的 PFAS 通过 α-HL 纳米孔检测和鉴定的灵敏度和特异性。
图4. CDs与PFAS分子相互作用的分子模拟。
这项研究的创新之处在于将生物纳米孔与环糊精相结合,开发了一种高灵敏度和高选择性的单分子检测方法,能够在复杂的环境中检测和区分多种PFAS分子。这种方法通过γ-环糊精及其修饰衍生物(如2-羟丙基-γ-环糊精)与PFAS的主客体相互作用,实现了单分子水平的电流阻塞信号检测,显著提高了不同PFAS的分子识别和灵敏度。此外,研究通过分子动力学模拟深入解析了PFAS分子如何与环糊精结合及其在纳米孔中的运动机制。这些发现为开发便携式、现场快速检测环境中PFAS污染的传感器提供了基础,并具备潜在的环保应用价值。
文章DOI:10.1126/sciadv.adp8134声明:
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