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中文标题：微尺度零价镁快速吸附全氟辛酸和全氟辛烷磺酸的去除机理及水化学影响.英文标题：Removal mechanism and effects of aqueous chemistry on rapid adsorption of perfluorooctanoic and perfluorooctanesulfonic acids by microscale zero valent magnesium.全氟辛酸 （PFOA） 和全氟辛烷磺酸 （PFOS） 作为两种最典型的全氟化合物，其有效和快速的去除仍然面临巨大挑战。本研究首先通过吸附动力学和等温离子共存的竞争性吸附和萃取实验，揭示了球磨微米零价镁 （mZVMg） 对 PFOA 和 PFOS 的吸附性能和机理。在 mZVMg 系统中观察到 0.5 小时内的快速吸附平衡，1.9 和 6.5 L/mg 对 PFOA 和 PFOS 的较高吸附亲和力分别比文献中报道的碳材料、层状双氢氧化物和磁铁矿高约 4.4-110 倍。相应地，即使在 3.0 至 11.0 的宽 pH 值范围内，也观察到 PFOS 的高去除效率。同时，从共存的PFOA、全氟丁酸（PFBA）、全氟丁酸（PFBS）、Cl−、NO3−和SO42−的阴离子中确定了对PFOS吸附的影响可以忽略不计。相反，在增加的 pH 值和上述阴离子的存在下，增强的静电排斥力对 PFOA 吸附产生了不利影响。此外，在腐植酸、HCO3− 和 CO32− 存在下，PFOA 的原始去除效率分别为 67.18 % 和 7.98 %、31.08 % 和 39.65 %。同样，当将腐殖酸、HCO3− 和 CO32− 添加到溶液中时，PFOS 的去除效率分别为 94.41% 下降到 40.01%、70.04% 和 80.58%。然而，在分别存在 Mg2+ 和 Ca2+ 的情况下，PFOA 的原始去除效率从 67.18% 提高到 75.78% 和 74.68%，从 84.PFOS 为 99 % 至 93.23 % 和 92.49 %，可能是由于阳离子的桥效应。因此，通过溶剂萃取和长期有效去除实验，疏水吸附和静电相互作用分别占 PFOA 的 71.3% 和 19.75%，而 PFOS 的去除率分别为 86.26% 和 5.85%。总体而言，本研究为 PFOA 和 PFOS 的快速吸附提供了一种有前途且环保的 mZVMg。![]()
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图 1. mZVMg 的 Mg 1s (c)、C 1s (d)、O 1s (e) 的 TEM 映射图像 (a)、XRD 表征 (b) 和高分辨率 XPS 光谱。
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图2. 不同污染物浓度下 PFOA 和 PFOS 的吸附动力学拟合（a）-（d）。注：（a）和（b）中实验条件为初始 pH = 6.2 和 mVMg 剂量为 1.0 g/L。
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图3. Mg2+ (a)、Ca2+ (b)、阴离子种类 (c) 和 HA (d) 对 PFOA 和 PFOS 去除率的影响。注：实验条件为初始 pH = 6.2；反应时间 = 8h；[PFOA]、[PFOS] = 500 μg/L；投加量 = 1.0 g/L，除了 (a) 和 (b) 中 PFOS 的投加量为 0.5 g/L；(c) 中阴离子强度 = 3.5 mM。
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图4. mZVMg对PFOA和PFOS去除机理的说明。
本研究首次提出利用球磨法制备的微米级零价镁（mZVMg）来快速吸附去除水中全氟辛酸（PFOA）和全氟辛烷磺酸（PFOS）。相比传统吸附材料（如活性炭、层状双氢氧化物等），mZVMg表现出极高的吸附效率和更短的平衡时间（PFOA为0.5小时，PFOS为0.33小时）。通过吸附等温线模型，确定了PFOS的最大吸附量（3155.12 μg/g）是PFOA的两倍，且其吸附亲和力（6.5 L/mg）远高于其他材料。此外，研究首次明确了疏水作用是PFOS吸附的主要驱动力，而PFOA的吸附则更多依赖于静电吸引。在各种水化学条件下（如pH值、共存离子、天然有机物等）的实验结果表明，PFOS的吸附具有很强的环境适应性，而PFOA的吸附则更易受影响。特别是，二价金属离子（Mg²⁺和Ca²⁺）通过桥联作用显著提高了吸附效率，而碳酸盐等阴离子则表现出抑制作用。通过XPS表征，该研究还证实了吸附过程中C-F键与Mg表面之间的相互作用。总体而言，该研究不仅拓展了零价金属在水污染治理领域的应用范围，还为去除PFOA和PFOS提供了一种高效、环保的新型吸附材料。
文章DOI：10.1016/j.seppur.2024.130009声明：
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