第一作者：Xiuwen Wu
通讯作者：陈晋/杨晓凤 副教授
通讯单位：西安建筑科技大学材料科学与工程学院
DOI:10.1016/j.apsusc.2024.161317
过氧单硫酸盐（PMS）是一种在光催化系统中提高氧化能力和促进活性物种产生的有前途的技术。SrTiO3 是一种具有立方体过氧化物晶体结构的材料，可在其表面活化 PMS 并生成非放射性的 1O2。本文以 SrTiO3 材料为基础，采用水热法成功合成了 SrTiO3/Ti3C2Tx (ST) 复合材料。PMS 的光催化活化导致了盐酸四环素（TC-HCl）的降解，ST-10（10 wt% SrTiO3/Ti3C2Tx）复合材料表现出最高的 TC 去除效率和快速降解动力学，可在 10 分钟内实现 TC 的完全去除。ST-10 中两种成分之间的协同作用显著增强了过一硫酸盐（PMS）的活化，导致自由基的产生增加。复合材料中较大的比表面积和 -OH 基团的存在促进了 PMS 分子的吸附和化学键的形成，从而提高了其整体性能。淬火实验和电子顺磁共振分析确定 -SO4-、-OH、-O2- 和 1O2 是导致 TC 降解的主要活性物种。此外，还通过质谱分析阐明了 TC 的降解途径。这项研究为开发有效的光催化剂提供了宝贵的见解，使其成为在环境应用中大有可为的 PMS 催化剂。
Fig. 1. Schematic illustration of photocatalyst synthesis.
Fig. 2. (a, b) XRD patterns of Ti3C2Tx/SrTiO3 composite, (c) FT-IR of SrTiO3, Ti3C2Tx and ST-10 composite, XPS of ST-10 (d) XPS survey of ST-10 (e) f 1s, (f) C 1s, (g) Sr 3d, (h) Ti 2p, (i) O 1s.
Fig. 3. SEM of (a) Ti3C2Tx, (b) SrTiO3, (c) ST-10, (d) TEM, (e) HRTEM, (f) EDS of ST-10, (g-j) elemental mapping of ST-10.
Fig. 4. (a) UV–vis DRS, (b) Tauc image, (c) VB XPS of SrTiO3, (d) Mott-Schottky plots of SrTiO3.
Fig. 5. (a) N2-isothermal adsorption curve and average pore size distribution of ST-10, SrTiO3, Ti3C2Tx, (b) PL, (c) Photocurrent curves light-off and light-on every 10 s at 0 V, and (d) EIS of SrTiO3, ST-10, Ti3C2Tx.
Fig. 6. (a) The degradation of TC-HCl by PMS combined with different catalysts, Effect different (b) Photocatalytic degradation of TC-HCL, (c) concentration of PMS, (d) pH.
综上所述，本研究主要采用水热法制备了一种 SrTiO3/Ti3C2Tx 肖特基型异质结助催化剂。通过过一硫酸盐（PMS）活化和光催化相结合的方法制备的 ST-10 催化剂在 10 分钟内成功降解了 100% 的四环素（TC）。此外，研究还考察了四环素浓度、PMS 用量、各种阴离子干扰和 pH 值条件对降解效率的影响。自由基淬灭实验和电子顺磁共振（EPR）分析表明，-SO4-、-OH、-O2- 和 1O2 参与了 ST-10、PMS 和 TC 的催化反应。该催化剂具有出色的稳定性和高效的再生能力，并能生成无毒的降解产物，因而具有很好的实际应用潜力。
Xiuwen Wu, Jin Chen, Xiaofeng Yang, Huiqi Zheng, Yuzhao Ma, Yanjun Li, Synergistic activation of peroxymonosulfate for tetracycline hydrochloride degradation with SrTiO3/Ti3C2Tx photocatalyst, Applied Surface Science, 2025, https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.161317
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