第一作者：杨锐（成都理工大学）
通讯作者：李小可副教授（成都理工大学）
通讯单位：成都理工大学材料与化学化工学院（锂资源与锂电产业学院）、西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室
DOI：10.1016/j.desal.2024.118165
成都理工大学李小可课题组与西安交通大学师进文、敬登伟教授合作，在期刊《Desalination》(IF= 8.3，JCR一区，中科院一区TOP)发表了题为“Exceeding the theoretical limit of interfacial evaporation efficiency by using the carbon-based aerogel evaporator with cold evaporation surface”的研究论文。在这项研究中，研究人员提出了一项由还原氧化石墨烯（rGO）、多壁碳纳米管（MWCNT）和聚吡咯（PPy）组成的气凝胶的研究。rGO的自聚集效应通过与MWCNT和PPy的π-π相互作用得到缓解，从而形成三维多孔结构。这为气凝胶提供了用于污染物吸附的大比表面积和用于光诱导降解和光热水净化的充足孔体积。使用红外热成像、热电偶和数值模拟，证明引入冷蒸发表面会导致热流逆转。这一过程使蒸发器能够从大量水中提取能量，从而增强太阳能蒸发。由于这一增益，在一次太阳照射下，气凝胶的蒸发速率高达3.31 kg·m−2·h−1，蒸发效率最高达到135.6%。同时，该气凝胶对多种有机污染物（三水合亚甲基蓝、台盼蓝和盐酸四环素）表现出超过90%的光催化效率。此外，它还对混合废水（包括高盐水、海水和润滑油/水乳液）表现出优异的净化能力。因此，高性能界面蒸发器对于实现可持续废水净化具有广阔的前景，并为新型太阳能转换系统的开发提供了有价值的参考。
全球水资源供需矛盾和水污染问题日益严峻，推动了对新型水净化技术的需求。太阳能驱动的界面蒸发技术（SIE）因其可持续性和低能耗而受到关注。SIE技术通过设计高效的蒸发器和优化光能到热能及蒸汽的转换效率，有望实现高效水净化。目前，提升能量转换效率的方法包括增强表面等离子体效应、设计表面热定位、降低蒸发焓和优化水传输。尽管这些方法有效提高了蒸发速率，但SIE过程中的热损失仍然存在，限制了光热转换效率的理论上限。为了解决这一问题，研究人员引入了冷蒸发表面（CES），通过在三维光热蒸发器中应用CES，可以在蒸发过程中吸收周围环境中的多余能量，从而增加整体能量摄入。这种设计有望突破传统蒸发器的理论效率极限。气凝胶因其独特的物理特性，如高孔隙率、大表面积和低热导率，被认为是SIE技术中优秀的光热材料。因此，在本研究中，研究人员通过将聚吡咯（PPy）与石墨烯气凝胶结合，制备了一种新型的具有冷蒸发表面的气凝胶蒸发器（GMP）。实验和模拟结果表明，当蒸发器的CES面积足够大时，可以完全吸收并消除传导热损失，同时从环境中获取能量，实现了135.6%的高能量转换效率，超越了理论极限。此外，GMP蒸发器还具有光催化降解污染物、海水淡化和油水分离的多功能性，显示出在实际应用中的巨大潜力。图2 不同高度GMP的温度分布
为了检查GMP内的能量流动，首先使用红外摄像机监测GMP不同高度（指定为顶部1/3、中间1/3和底部1/3）的CES温度分布(图2(a)-(c))。在初始阶段，由于没有太阳辐射引起的蒸发（称为暗蒸发），所有高度的CES温度（TCES）都低于纯水的温度。这种现象是由于GMP的CES内水分蒸发造成的冷却影响造成的。观察到的温度梯度证明了暗蒸发过程中从大量水到CES的热传递。因此，即使没有阳光，CES也可以有效地从蒸发器内的水中获取能量。在阳光照射1分钟后，GMP优异的光热转换能力导致SES顶部温度升高，推动太阳蒸发。根据既定的热力学定律，蒸发表面（SES）产生的热量流向CES和水，大量水中包含的热量也流向CES。由于水蒸发的冷却作用，CES上发生冷蒸发，导致表面温度低于周围环境温度。此外，CES的顶部1/3温度高于中间1/3和大量水的温度，表明在太阳蒸汽产生过程中，SES的一部分热量通过CES向下传递。光照30分钟后，对于h=1cm，CES的三个区域之间没有显着的温差，均略高于本体水温。这表明来自SES的一部分热量通过热传导向下传递到大量的水中。相反，对于其它蒸发器，中间1/3 CES的温度升高，证实了热量从SES传递到中间1/3 CES。此外，中间1/3 CES的温度低于顶部1/3和底部1/3 CES的温度，表明在这种情况下，SES传导的大部分热量被顶部1/3和底部1/3吸收。因此，CES底部三分之一的温度升高可以合理地归因于从散装水中提取的热量。因此，随着CES面积的扩大（即高度），CES面积和整体水温均下降，表明CES可以从环境中吸收更多的热量进行冷蒸发。因此，配备较大CES面积的GMP蒸发器可以充分吸收SES的热能以促进冷蒸发，从而减少传导热损失。图3 太阳照射不同时间后蒸发器(h = 3 cm)的模拟温度分布
图4 GMP的界面太阳能蒸发性能
为了考察不同高度对气凝胶蒸发性能的影响，模拟了纯水在太阳辐照下h=0 cm、h=1 cm、h=2 cm、h = 3和h = 4 cm的蒸发性能。通过测量气凝胶蒸发器的质量变化来计算相应的蒸发速率。图4（a）所示的实验结果表明，无论有气凝胶存在还是没有气凝胶存在，蒸发过程中水质量的变化都有显着差异。然而，由于气凝胶独特的多孔结构，有利于水的传输，前者的蒸发速率明显超过后者。纯水的蒸发速率，h = 0 cm、h = 1 cm、h = 2 cm、h = 3和h = 4 cm 分别为0.45、2.23、2.51、2.96、3.31和2.43 kg·m−2·h−1。这一结果验证了合适的CES面积有利于蒸发过程。同时，如图4（b）所示，蒸发效率在h=3 cm时达到峰值，达到135.6%，明显高于纯水和其他测试组的蒸发效率。图5 GMP的太阳能驱动的光催化性能
为探讨气凝胶对有机污染物的降解性能，本研究重点针对三种有机污染物的去除。如图5(a)-(c)所示，紫外可见吸收光谱表明有机污染物在不同反应时间内的降解情况。暗吸附10小时后，GMP 对所有三种有机化合物均达到吸附平衡。在光催化降解过程中，有机污染物的特征峰逐渐减弱并最终趋于平稳，表明GMP对三种有机污染物具有显著的降解效果。此外，为了具体研究气凝胶的光催化降解过程，本实验记录了两种污染物的归一化浓度（C/C0）和降解率。如图5(d)-(f)所示，光照90分钟后，GMP对MB、TB和TCH的降解率分别为91.3%、90.9%和90.9%。这些结果表明，GMP 对复杂有机废水表现出高效的光催化降解性能。这归因于锚定在rGO上的PPy纳米层，它促进了光生电子转移到还原的氧化石墨烯，从而有效防止电荷载流子的重组。此外，气凝胶丰富的孔隙结构可以有效地捕获催化剂活性位点上的污染物。当暴露于模拟阳光下时，GMP能够吸收大部分太阳光谱并产生光生电子（图5（g））。图6 GMP的综合废水净化性能
第一作者
杨锐，成都理工大学材料与化学化工学院2022级硕士研究生。邮箱:youngrui1999@163.com
通讯作者
李小可，成都理工大学副教授，硕士生导师，博士后，主要从事太阳能光热转换与太阳能热利用技术相关领域的研究。截止目前共发表SCI论文及中文核心期刊论文40余篇，总他引次数超过1000次，H指数为15，并有多篇论文入选ESI热点论文和高被引论文。邮箱：xiaokeli319@126.com
https://doi.org/10.1016/j.desal.2024.118165
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