第一作者：陈艳彬
通讯作者：王良，周天瑜，刘春波
通讯单位：吉林师范大学
DOI：10.1016/j.seppur.2024.129231
氮化碳(CN)活性位点暴露有限、光吸收不足、电荷转移行为不佳等缺陷限制了其在环境修复和清洁能源生产中的应用。 该工作将2,2',5,5'-四氯二苯胺(TB)掺杂到CN骨架中，构建了具有增强光催化活性的超薄多孔CN。多氯和苯环的协同作用显著改善了CN的可见光吸收范围/强度、电荷行为和比表面积。 最优样品100%光降解四环素，速率常数约为原始CN的9倍，总有机碳去除率达到78.2%，光催化固氮速率是原始CN的7倍。 通过活性物质捕获实验、ESR、LC-MS、毒性预测和DFT计算，对其主要活性物质、降解途径、中间体毒性和光催化活性增强机理进行了研究。 该研究为同时调控CN基光催化剂的形貌、光吸收性能和电荷行为以解决环境和能源问题提供了参考。
Fig. 1 XRD (a) and FTIR (b) spectra of CN and x-TCN. Solid-state 13C NMR spectra of CN and 30-TCN (c).
Fig. 2 XPS full spectra of CN and 30-TCN (a). Cl 2p spectra of 30-TCN (b). O 1s (c), C 1s (d) and N 1s (e) spectra of CN and 30-TCN. EPR of CN, 30-TCN and 45-TCN (f).
Fig. 3 Photodegradation efficiency of TC via all samples (a), corresponding HPLC-UV diagram over 30-TCN (b) and corresponding rate constant of all samples (c). The impact of TC initial concentrations (d) and various actual water (e) on the photodegradation efficiency. The TOC removal efficiency of TC via CN and 30-TCN before and after circulation (f). Photocatalytic nitrogen fixation efficiency of all samples (g). Cycling photodegradation of 30-TCN (h). Cycling nitrogen fixation performances of 45-TCN (i).
Fig. 4 PCR (a) and TRPL (d) plots of CN, 30-TCN and 45-TCN. EIS (b) of CN, 30-TCN, 45-TCN and 60-TCN. PL spectra of all samples (c).
Fig. 5 Photodegradation of TC over 30-TCN in the appearance of different radical scavengers (a). ESR signals of DMPO-1O2 (b), DMPO-•O2- (c) and TEMP-•OH (d) generated by in photodegradation of TC over CN and 30-TCN within 10 min.
Fig. 6 Electrostatic potential images of CN (a) and 30-TCN (b). Partial density of states analysis of CN (c) and 30-TCN (d). The structure of CN-TC complex (e) and TCN-TC
通过一锅热诱导共聚合成了TB掺杂的超薄多孔CN，其可见光吸收和电荷行为均有显著改善。
优化后的样品对TC的降解和矿化，以及固氮均具有良好的光催化活性。
系列表征测试和DFT计算证实了多氯和苯环的协同作用，显著调节了CN的形貌、电荷行为和可见光吸收。
该研究为提高CN光催化活性提供了一种简便、经济的方法。
Yanbin Chen, Jingmin Shi, Yu Xu, Chunwei Yang, Bo Liu, Liang Wang*, Tianyu Zhou*, Chunbo Liu*, Bo Hu. Polychloride and benzene ring synergistically boosting photocatalytic degradation and nitrogen fixation performances of carbon nitride, Separation and Purification Technology 354 (2025) 129231. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.129231
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