电催化C-N偶联合成α-氨基酸，湖南大学最新AM！
学术
2024-12-14 16:50
上海
通过电催化C-N偶联合成α-氨基酸受到人们的广泛关注，这是因为电催化反应具有条件温和、反应参数可调控、原子经济性等优势。但是电催化合成α-氨基酸的产量仍难以满意。有鉴于此，湖南大学邹雨芹教授等报道通过原子分散性Fe原子修饰在TiO2缺陷上构筑adFe-TiOx/Ti电催化剂。adFe-TiOx/Ti电催化剂对乙醛酸GA（glyoxylic acid）的转化率达到≈100 %，产物的甘氨酸选择性达到80.2 %。电化学实验和理论计算研究表明原子分散的Fe（adFe）和阳空穴（Ov）增强乙醛酸GA（glyoxylic acid）、乙醛肟GO（glyoxylic oxime）、硝酸盐（NO3-）的吸附。adFe位点能够促进NO3-还原为NH2OH的H2NO*→H2NOH*步骤以及GO还原为甘氨酸的NH-CH2-COOH*→NH2-CH2-COOH*步骤。通过同步辐射SR-FTIR表征和微分电化学质谱（DEMS）表征，验证了耦合的反应路径和关键中间体。通过adFe-TiOx/Ti合成了六个α-氨基酸化合物，展示了这种电化学合成α-氨基酸方法的应用。Zhonghuan Zhu, Yimin Jiang, Leitao Xu, Qizheng An, Ta Thi Thuy Nga, Junlin Chen, Yun Fan, Qinghua Liu, Chung-Li Dong, Shuangyin Wang, Yuqin Zou, Highly Efficient Synthesis of α-Amino Acids via Electrocatalytic C-N Coupling Reaction Over an Atomically Dispersed Iron Loaded Defective TiO2, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202409864https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202409864
