英文原题：Modeling of Chain Sequence Length and Distribution in Random Copolyesters
通讯作者：王文俊
作者：王翼嵩（共一），姜冰雪（共一），彭正奇，林嘉河，王青月，史胜斌，郑杰元，王德良，杨轩，刘平伟
背景介绍
聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）等广泛应用的聚酯难自然降解，加剧塑料污染。生物可降解无规共聚酯提供了一种解决途径。然而，其物理和生物降解等性能高度依赖链结构，尤其是序列长度和分布，但获取这些信息面临挑战。
文章亮点
采用概率方法，我们构建了预测无规共聚酯序列长度与分布的模型。该模型能准确预测典型无规共聚酯：A1A1BB-A2A2BB型（例如聚己二酸对苯二甲酸丁二醇酯（PBAT））和A1A1 B1B1-A2B2型（例如聚对苯二甲酸丁二醇乙醇酸酯（PBT-PGA）），并且能拓展应用到其它类型共聚酯。此模型能帮助明晰共聚酯链的结构特征，为共聚酯链结构定制提供指导。
图文解读
模型搭建：我们用三类含凹凸结构的积木代表共聚酯中的二酸、二醇和醇酸单元，这些积木的拼接可模拟聚合物链中各单体单元的连接方式，通过各种连接方式的形成概率（共聚物组成），推导出无规共聚酯中各聚酯链段长度的数量、重量分布及数均序列长度。
模型验证：我们选取了多篇不同无规共聚酯的文献，共聚酯涵盖的单体包括对苯二甲酸、己二酸、丁二酸、2,5-呋喃二甲酸、乙醇酸、乳酸、ε-己内酯等，通过比较模型预测和文献报道的数均序列长度值，验证了模型的可靠性和普适性。
模型应用：以PBT-PGA共聚酯为例，由于同时带羧基和羟基，使得GA能在共聚酯链中任意位置插入，从而降低了其自身形成长链段的几率，也抑制了对苯二甲酸丁二醇酯长链段的形成。这一发现表明，在制备芳香族-脂肪族无规共聚酯时，用醇酸单体替代部分二酸，不改变芳香族二酸用量，即可有效缩短共聚酯中芳香族聚酯的数均链长，有助于设计出物理和降解性能兼优的共聚酯。
总结/展望
本研究构建的模型为解析无规共聚酯链结构提供了新思路，这不仅有助于深化对结构与性能关系的理解，还助力高性能共聚酯、聚酰胺、聚氨酯等材料的研发。相关成果发表在ACS Macro Lett. 2024, 13, 1647−1654。
论文研究团队已在生物可降解和生物质基高性能材料方面开展了系列工作（ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2017, 5, 10342; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2018, 6, 6654; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2019, 7, 4147; Carbohydrate Polymers, 2020, 247, 116687; Polymer, 2020, 197, 122518; Carbon, 2021, 172, 31; Green Chemistry, 2023, 25, 4696; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2023, 11, 9947; Macromolecules 2023, 56, 9207; ACS Sustainable Chem. Eng. 2024, 12, 10130等）。相关工作获山东省重点研发计划（重大科技创新工程）、国家自然科学基金、浙江省“尖兵”“领雁”研发攻关计划、化学工程联合国家重点实验室重点项目、杭州市重点研发计划等项目的资助和支持。
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ACS Macro Lett. 2024, 13, XXX, 1647–1654
https://doi.org/10.1021/acsmacrolett.4c00598
Published November 15, 2024
© 2024 American Chemical Society
Editor-in-Chief
Stuart J. Rowan
University of Chicago
ACS Macro Letters 收录当代软物质科学各个领域的研究成果。在该科学中，大分子发挥了关键作用，包括纳米技术、自组装、超分子化学、生物材料、能量产生和存储以及可再生/可持续材料。
2-Year Impact Factor
CiteScore
Time to First Peer Review Decision
5.2
10.4
26.3
