英文原题：Role of Metal-Oxide Interfaces in Methanol Decomposition: Reaction of Methanol on CeO2/Ag(111) Inverse Model Catalysts
通讯作者：徐倩，中国科学技术大学国家同步辐射实验室
朱俊发，中国科学技术大学国家同步辐射实验室
作者：Dongling Zhang (张冬玲), Xu Cao (曹旭), Xingwang Cheng (程兴旺), Luchao Huang (黄路超), Yi Tu (涂乙), Honghe Ding (丁红鹤), Jun Hu (胡俊), Qian Xu (徐倩), Junfa Zhu (朱俊发)
背景介绍
在多相催化反应中，氧化物和金属接触的界面通常会产生独特的催化反应活性位点。通过构建模型催化剂，在分子原子尺度上对金属/氧化物界面位点催化活性展开研究，对深入理解催化反应机理和指导实际催化剂的设计具有重要意义。
文章亮点
近日，中国科学技术大学朱俊发教授研究团队在JPC Letters上发表了CeO2/Ag(111)倒置模型催化剂表面的甲醇反应研究并探究了金属-氧化物界面位点在甲醇分解中的作用。通过结合扫描隧道显微镜(STM)、同步辐射光电子能谱(SRPES)和程序升温脱附谱(TPD)等表面科学技术，对氧化铈在Ag(111)表面的结构、价态信息以及不同位点的甲醇反应催化活性进行了系统的研究，揭示了CeO2-Ag(111)界面位点在甲醇氧化脱氢反应中起到的重要催化作用。
图1. 甲醇在CeO2/Ag(111)表面反应路径示意图
图2. （a）在0.8 ML CeO2/Ag(111)表面110 K吸附0.5 L甲醇（CD3OD）后的CD3OD(34)，CD2O(32)，CO(28)，D2O(20)和D2(4)TPD谱图；（b）0.5 L甲醇（CD3OD）在110 K 时吸附在不同覆盖度的（0.3 ML，0.8 ML和2 ML）CeO2/Ag(111)表面后的CD2O(32)TPD谱图。
在0.8 ML CeO2/Ag(111)表面上的CD2O的低温脱附峰（440 K）比在0.3 ML CeO2/Ag(111)表面的CD2O脱附峰显示出更高的强度。然而当CeO2覆盖度增加到2 ML后，由于氧化铈纳米岛的堆叠和合并，CeO2-Ag(111)界面位点的数量显著减少，CD2O脱附峰也相应地减弱。实验结果证明了CeO2-Ag(111)界面位点是低温CD2O物种形成及脱附的活性位点。
总结/展望
该项工作中，作者通过在超高真空条件下构建CeO2/Ag(111)倒置模型催化剂，对CeO2纳米岛在Ag(111)表面上的生长结构和催化活性展开细致研究。研究发现CeO2在Ag(111)表面生长呈多层CeO2(111)岛状结构。甲醇反应结果显示CeO2-Ag(111)界面位点在低温甲醇氧化脱氢反应中起到了关键作用。这些发现有助于更好地理解CeO2-Ag(111)界面位点的催化特性，对设计高效的氧化铈-金属催化剂，构建甲醇高效转化的催化体系都具有重要意义。
相关论文发表在JPC Letters上，中国科学技术大学博士研究生张冬玲，曹旭为文章的第一作者，朱俊发教授，徐倩博士为通讯作者。
通讯作者信息
徐倩 博士
徐倩，在清华大学取得博士学位。目前在中国科学技术大学国家同步辐射实验室催化与表面科学实验线站担任工程师，并负责合肥新光源中能谱学线站（BL08）HOPE实验站的建设工作。主要从事同步辐射技术和应用方面的研究工作，开展氧化物负载的金属催化剂的结构和性能研究。发表研究论文104篇。作为项目负责人曾主持国家自然科学基金青年基金、面上项目和联合基金。
朱俊发 教授
朱俊发，中国科学技术大学讲席教授，国家同步辐射实验室和化学物理系双聘教授，博士生导师。Surface Science Reports杂志编辑，Surface Science和《物理化学学报》杂志编委，国际ICSOS（International Conference on the Structures of Surfaces）顾问委员（Advisory Committee）。主要开展表面化学与催化、表面自组装与反应、薄膜功能材料和有机光电器件表界面物理化学及同步辐射原位研究方法学等方面的研究工作，共在Nature Comm., J. Am. Chem. Soc.和Angew. Chem. Int. Ed.等国内外核心刊物上发表论文400余篇，论文被引用41000余次，H-index为103。
课题组主页：https://surfchem.ustc.edu.cn
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J. Phys. Chem. Lett. 2024, 15, 45, 11405–11414
Publication Date: November 7, 2024
https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.4c02878
© 2024 American Chemical Society
Editor-in-Chief
Gregory D. Scholes
Princeton University
The Journal of Physical Chemistry Letters 致力于报道物理化学家、生物物理化学家、化学物理学家、物理学家、材料科学家和工程师感兴趣的新的和原创的实验和理论基础研究。
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