英文原题：Clearance of Protein-Bound Uremic Toxins Using Anion Nanotraps with Record High Uptake
通讯作者：肖成梁，浙江大学 化学工程与生物工程学院
作者： Meiyu Zhang (张美玉), Yujie Miao (苗煜杰), Ping Zhang (张萍)
背景介绍
传统血液透析在去除蛋白结合尿毒症毒素（PBUTs）方面存在显著局限，主要由于这类毒素与人血清白蛋白结合紧密，难以高效清除。研究表明，PBUTs在体内的潴留会显著增加患者罹患心血管疾病的风险。尽管近年来已有研究尝试使用不同吸附材料去除PBUTs，如活性炭、沸石等传统吸附剂，但它们普遍存在选择性差或血液相容性差等问题。因此，开发既高效又具有良好血液相容性的特异性PBUTs吸附材料，已成为血液净化领域的重要课题。阳离子有机框架（CPNs）材料因其可调结构、简便合成和良好稳定性，在去除阴离子污染物方面具有广泛应用潜力。由于PBUTs以有机阴离子形式存在，CPNs材料在通过阴离子交换清除该类毒素方面展现出良好的前景。
图1. 阳离子有机框架材料制备过程示意图
文章亮点
近日，浙江大学肖成梁研究员在ACS Applied Materials & Interfaces上报道了一类新型阳离子有机框架材料（CPN-X6~CPN-X9），用于高效去除蛋白结合尿毒症毒素（PBUTs）。这些材料通过丰富的咪唑鎓位点提供高正电荷密度，使其对典型毒素硫酸对甲酚（pCS）和硫酸吲哚酚（IS）具有超高吸附容量，分别达到1000.8 mg/g和1028.4 mg/g，均超过以往所有吸附剂。CPN-X9在含Cl-和血清白蛋白的竞争环境中表现出高选择性，在体外透析循环中分别去除74%的pCS和93%的IS；且具有优良的再生性能和血液相容性。本研究为PBUTs的高效去除提供了重要的研究进展，具有广阔的血液净化应用前景。
图2. (a-b) CPNs材料对pCS和IS的吸附动力学研究。(c-d) CPNs材料对pCS和IS的吸附等温线（虚线为Langmuir模型拟合的结果）。(e) CPNs材料对尿毒症毒素的吸附容量与其他已报道的吸附剂的比较（红色柱状：pCS，蓝色柱状：IS)。(f) 在0.15 M NaCl水溶液中，竞争Cl−存在时，CPNs材料对pCS和IS的吸附去除率。(g)在0.15 M NaCl水溶液（pH 7.3）中，CPNs材料和人血清白蛋白（HSA）在310 K下竞争性吸附尿毒症毒素。(h)CPN-X9的吸附再生实验，采用饱和NaCl洗脱。误差棒表示两次重复测量的标准差。
通过对CPN-X9和IS的DFT计算理论分析，进一步揭示了主客体之间的相互作用。结果表明：静电相互作用在CPNs材料与尿毒症毒素的相互作用中起着主导作用，而阳离子咪唑环基团则是pCS/IS在Cl−存在条件下实现选择性吸附的关键官能团。
图3. (a) [CPN-X8]3+和 (b) [CPN-X9]4+的ESP分布图。橙色点表示极大值，蓝色点表示极小值（单位：eV）。(c) s-hole表示在范德华表面上具有明显正ESP分布的局部区域。(d−h) 使用AdNDP分析方法得到的半定域轨道图。每个图展示一种轨道相互作用模式，并根据电子亚层贡献标记相互作用种类（轨道等值面的默认值为0.05，放大区域的值为0.005）。(i) CPN-X9与IS相互作用的IGMH分析。
总结/展望
总之，研究团队不仅为临床血液净化提供了一种新型材料，还通过理论计算全面阐明了其去除尿毒症毒素的机制。未来的研究将集中在优化CPNs材料的合成和功能化，以提高其大规模生产的可行性，并进一步拓展其在临床血液透析中的应用前景。
相关论文发表在ACS Applied Materials & Interfaces上，浙江大学博士研究生张美玉和苗煜杰为文章的共同第一作者，肖成梁研究员为通讯作者。
通讯作者简介
肖成梁 研究员
肖成梁研究员：“百人计划”研究员，博士生导师，国家万人计划青年拔尖人才，浙江大学衢州研究院副院长，浙江大学核科学技术研究中心副主任。博士毕业于浙江大学化学工程与生物工程学系，先后在漂莱特（中国）有限公司、中国科学院高能物理研究所、苏州大学和美国西北大学工作。长期专注于环境污染控制、资源循环、湿法冶金和放射化学等领域中极相似离子的辨识分离研究。目前，在Sci. Adv.、Nat. Commun、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.和Environ. Sci. Technol.等本领域高水平期刊上发表学术论文100余篇。
个人主页：
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ACS Appl. Mater. Interfaces. 2024, 16, 49, 68426–68436
Publication Date: November 30, 2024
https://doi.org/10.1021/acsami.4c16425
Copyright © 2024 American Chemical Society
Editor-in-Chief
Xing Yi Ling
Nanyang Technological University
Deputy Editor
Peter Müller-Buschbaum
Technische Universität München
ACS Applied Materials & Interfaces为化学家、工程师、物理学家和生物学家等的跨学科领域提供服务，重点探索如何具体应用开发新材料和研究界面过程
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