英文原题:Incorporation of Fe/FeOx Nanoparticles into Interlinked N‑Doped Porous Carbon Nanofiber Networks to Realizing Sequential Catalytic Conversion of Lithium−Sulfur Batteries
通讯作者:王开学 上海交通大学 化学化工学院;陈接胜 上海交通大学 化学化工学院;刘于斯 上海交通大学 化学化工学院
作者:Xing-He Zhao(赵星赫), Xue-Yan Wu(吴雪艳), Qian-Qian Hao(郝茜倩)
背景介绍
对便携式电子设备和电动汽车日益增长的高能量需求推动了高能量密度电池的发展。在各种可充电电池技术中,具有高能量密度和低成本材料的锂硫(Li-S)电池受到了极大的关注。然而,锂硫电池在商业化过程中存在许多障碍,包括电解质中多硫化物的穿梭效应,硫的多电子转换过程中缓慢的反应动力学等,这些问题导致硫的利用率低和电池容量衰减等问题。因此,迫切需要开发出针对锂硫电池的高效多功能的催化剂,以解决上述问题。
文章亮点
近日,上海交通大学王开学教授在ACS Applied Materials & Interfaces上发表了关于Fe/FeOx异质结构催化剂实现锂硫电池的顺序催化转化的研究。研究提出了一种由高度分散的异质结构Fe-Fe2O3纳米颗粒组成的,用于锂硫电池的多功能催化剂。实验和理论分析表明,内置电场自发的界面电荷重新分布,实现了适度的多硫化物吸附,有助于多硫化物在异质界面的转移和电子的扩散。具有异质结构的催化剂降低了不同阶段的反应能垒,实现了不同种多硫化物中间体的快速转化。改性电池在5C的电流密度下展现了长期稳定性,300个循环后每循环的容量衰减率为0.03%。这项工作为锂硫电池高效催化剂的基本设计原则提供了深入的见解。
图1. 催化剂制备过程示意图
图2. (a-b)在不同扫描速率下的CV曲线;(c)具有不同催化剂电池的电化学阻抗谱;对应于不同催化剂电池的(d)RII和(e)OI过程的Tafel曲线图;(f) 3DI和3DP沉积模式示意图;(g)Fe/FeOx-NG和(h)Fe-NG的恒电位放电曲线;(i)不同催化剂电极的计时电流曲线及其与理论模型的比较。
通过实验验证了催化剂对LiPSs的吸附能力和催化效果,异质结构催化剂Fe/FeOx-NG能够自发地在界面上表现出双功能电化学行为。通过密度泛函理论(DFT)计算,进一步探讨了LiPSs与不同催化剂之间的基本相互作用。组分FeOx能够有效化学锚定多硫化物并加速长链多硫化物的初始转化。内置电场促进了中间产物向组分Fe表面的快速迁移,有助于最终固体产物的沉积。
图3. (a) Fe2O3和Fe接触前后的能带图;(b) Fe2O3和Fe之间界面的电荷密度差(c) 多硫化锂在不同材料表面上的吸附能;(d) Li2S6在Fe(110)和Fe2O3(-110)晶面上的吸附模型结构;(e) Li2Sn(n=8,6,4,2和1)在Fe2O3和Fe上的吉布斯自由能;(f) Fe/FeOx-NG异质结构对多硫化锂的吸附电催化机理示意图。
总结/展望
总之, Fe和FeOx领域内的异质结构能够协同高效地催化多硫化物的顺序转化。因此,在5C的高电流密度下,电池在300圈循环中仅有0.03%的容量衰减率。本文阐明异质结构催化剂在多硫化物转化中的新的催化机制,为多功能催化剂材料的设计和开发提供了指导意义。
通讯作者简介
王开学 教授
王开学:上海交通大学特聘教授 2023年入选国家“万人计划”科技创新领军人才。博士毕业于吉林大学,后进入爱尔兰国立科克大学化学系参加博士后工作,曾任日本产业技术综合研究所的JSPS特别研究员。长期专注于无机功能材料的合成及纳米复合体系的构筑以及锂离子电池和新型储能器件关键电极材料的制备与性能研究。
人才需求:欢迎具有无机合成、纳米材料、电化学专业背景的同学加盟课题组,包括硕士研究生、博士研究生、博士后、专职科研人员等。专职科研人员:提供长期科研工作岗位,考核优秀可选择转教师岗位,从事新能源材料和器件应用与开发
博士后:上海市+学校政策+年终科研奖励
博士生:每年1-2名 硕士生:每年1-2名
个人主页:
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ACS Appl.Mater.Interfaces 2024, ASAP
Publication Date: November 5, 2024
https://doi.org/10.1021/acsami.4c15270
Copyright © 2024 American Chemical Society
Editor-in-Chief
Xing Yi Ling
Nanyang Technological University
Deputy Editor
Peter Müller-Buschbaum
Technische Universität München
ACS Applied Materials & Interfaces为化学家、工程师、物理学家和生物学家等的跨学科领域提供服务,重点探索如何具体应用开发新材料和研究界面过程
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