摘要
在气候变化治理的背景下，未来全球中长期PM2。5治理可一定程度受益于清洁能源转型减排的协同效益，但如何实现深度减缓达标世界卫生组织推荐限值尚不清楚。已有研究发现当前排放情况下，活性氮物种（氨和氮氧化物）对全球PM2.5污染贡献显著，但上述结论对于未来是否仍然适用尚不清楚。这是因为活性氮与大气中的其他成分有着复杂非线性化学反应过程，这意味着氨和氮氧化物减排在不同幅度和不同背景排放情形下，对于减缓PM2.5的有效性有显著不同。
通过集成多个活性氮排放扰动情景、GEOS-Chem大气化学模型、CMIP6未来人为源排放情景、氨富余程度模型等，研究系统评估了不同活性氮减排比例的成效的时空演变规律，揭示了未来全球二次无机气溶胶（SIAs）化学生成控制区的特征。研究发现：如果持续等待气候政策协同减排NOx和SO2，有效减缓PM2.5所需氨减排比例会日益增高，使得空气污染治理锁定在氮氧化物减排。相关研究成果以“活性氮减排措施对于持续减缓全球PM2.5空气污染直至达标世卫组织PM2.5空气质量目标至关重要”（Ambitious nitrogen abatement is required to mitigate future global PM2.5 air pollution toward the WHO air quality targets）为题，于2024年9月11日发表在Cell姊妹刊One Earth （影响因子15.1）.
背景
全球正面临包括活性氮污染、空气污染和气候变化在内的多重互相关联的环境挑战。化石燃料燃烧和食品生产过程中排放的活性氮（如氨气 NH₃、氮氧化物 NOₓ、硝酸盐 NO₃⁻等）对空气质量、气候和生态系统产生了严重影响，导致PM₂.₅污染加剧。世界卫生组织（WHO）为应对PM₂.₅污染的健康影响，将空气质量目标（AQG）进一步从10微克每立方米下调至5微克每立方米。
目前，气候变化治理政策驱动下的能源转型能够有效协同降低SO2和NOx等PM2.5前体物的排放，然而，同为PM2.5前体物的氨（NH₃）排放在欧洲以外的大部分地区则缺乏管控。前人研究指出氨和氮氧化物排放对于当前PM2.5有关的疾病负担贡献高达39%且氨贡献远大于氮氧化物。然而，上述结论在未来是否仍然成立尚不清楚，因为这些前体物与大气中其他组分之间存在复杂的相互作用，在人为源排放变化的背景下，氨和氮氧化物减排的成效的空间分布或与目前有显著不同，而这也将影响到能够有效治理PM2.5的具体减排路径。
方法
一、模型和情景设置
研究使用了GEOS-Chem 3-D（模型版本12.9.3）来评估2015年和2050年活性氮对PM2.5的贡献（模型的水平分辨率为2.5°×2.5°，垂直分辨率为47层）。研究采用了三种不同的未来情景，包括SSP1和RCP2.6、SSP3和RCP7.0、以及SSP4和RCP3.4，分别称为SSP126、SSP370、SSP434。这三种情景覆盖了从2015年到2050年间NOx、NH3和SO2排放变化的低、中、高范围。
二、数据获取
2015年和2050年不同情景下的月度人为排放数据包括NH3、NOx、BC、CH4、CO、OC、SO2和VOCs是从CMIP6数据集中提取的。此外，研究还考虑了从土壤和海鸟源的NH3、土壤和闪电源的NOx、以及全球火灾排放数据库（GFED4）中的生物质燃烧排放。模拟采用了NASA的MERRA2气象数据，并且固定了工业尘埃的排放在2015年的水平。为了准确模拟人类活动导致的排放变化对PM2.5的影响，研究将2050年的气象、自然及生物质燃烧排放固定在2015年的水平。
三、量化活性氮对PM2.5的贡献
为了量化活性氮对PM2.5的贡献，研究通过设定不同的排放削减目标（包括完全去除、减少50%和25%的人为氮排放），模拟这些减排对PM2.5浓度的具体影响。其中，50%被认为是NH3减排的最大技术可行性，而25%则代表较为适度的活性氮控制目标。通过比较基线模拟和敏感性实验的结果，揭示了减少或去除人为活性氮排放对PM2.5浓度的具体影响。
四、计算活性氮控制效果的拐点
研究使用了Ansari和Pandis开发的G比值来评估和量化NH3和NOx排放对SIAs形成的影响。G比值用于衡量大气中NH3的游离量（中和硫酸后剩余的NH3）与气态硝酸和硝酸盐的比例，如果G>1，则表明环境中NH3富余，此时NH3的增减对PM2.5浓度影响不大；当G<1时，说明环境中NH3是限制性的，任何增加的NH3都会立即与硝酸结合形成硝酸铵；如果G<0，PM2.5的形成与硫酸盐浓度成线性关系，此时NH3会与硫酸盐气溶胶结合，大气中几乎没有游离的NH3。只有当G比值在0~1之间时，PM2.5浓度才会对NH3的变化产生强的响应。
研究将使G=1所需的活性氮减排量定义为活性氮控制效果的拐点，该拐点为NH3减排的有效性突然增加的点，并且有效性随着活性氮排放的减少进一步增加。通过敏感性分析，研究计算了不同NOx减排比例下（25%、50%、75%、100%）实现G=1所需的NH3减排水平。一旦减少水平达到拐点，NH3控制的有效性将显著增加；如果减排未达到拐点，则控制NOx仍比控制NH3更有效。
研究发现
研究发现，到2050年，SSP1-RCP2.6、SSP3-RCP7.0和SSP4-RCP3.4情景下全球人口加权PM2.5浓度将由2015年的30 μg/m3分别变为19 μg/m3、24 μg/m3和36μg/m3，即使是在最清洁的情景下（SSP1-RCP2.6）,全球许多地区仍距离达标WHO限值有显著差距（图1）。SIAs是许多地区未能达到WHO PM2.5目标的重要原因，预计到2050年，SIAs对全球PM2.5贡献将在34%~46%之间。
模型预测表明，在SSP1-RCP2.6情景下，如果完全去除人为NH3排放，全球各地的PM2.5将减少20%~60%，这比完全去除NOx更能有效帮助多个地区实现WHO中期目标（图2）。然而，在25%的小幅减排比例下，NH3减排的有效性则在很多地区低于NOx减排（图3）。这说明PM2.5对于NOx控制的响应是线性的，而对于NH3减排响应则呈现较强非线性。
随着减排比例的增加，NH3减排的有效性存在一个拐点，在这一拐点之后，NH3控制的有效性将超过NOx。研究进一步通过分析大气NH3富余程度和构建有效NH3减排幅度预测模型，预测除了在当前排放情形下，有效控制PM2.5的最小NH3减排幅度“门槛”。结果显示，对于许多地区而言，这一减排幅度仍在技术可行范围之内，例如在东亚、欧洲和美国的部分地区，NH3减排的需求仅在10%~30%之间。然而，随着气候变化治理带来NOx和SO2协同减排，SIAs非线性化学控制区向NH3富余转移，未来只有更深度的NH3减排才能有效控制PM2.5。因此，如果需要对PM2.5进行深度治理，NH3减排宜早不宜迟。有其它研究指出美国过去十年的NOx和SO2减排已经使得其大气十分NH3富余，总体上已经错过了控制NH3来治理PM2.5的最佳时机，而本研究指出，目前我国、欧洲和美国部分地区仍有机会通过NH3减排来有效控制PM2.5（图4），强调了宜早不宜迟的NH3减排对于持续深度减缓PM2.5的重要作用，具有重要的环境政策意义。
图1. 2015年和2050年SSP1-RCP2.6、SSP3-RCP7.0和SSP4-RCP3.4情景下全球年均区域人口加权PM2.5浓度的分布（单位：微克每立方米）。只有蓝色部分达标WHO AQG。
图2. 2015年与2050年SSP1-RCP2.6情景下，NH3和NOx分别对于PM2.5贡献率（单位：%）的时空分布，以及100%控制NH3和NOx减缓PM2.5的成效大小对比（单位：微克每立方米）。
图3. 2015年与2050年SSP1-RCP2.6情景下，100%减排得到的NH3和NOx对PM2.5贡献率，及25%减排得到的NH3和NOx对PM2.5贡献率的对比。NH3减排成效随减排比例呈现强烈非线性，而NOx则较为现线性。
图4 NH3富余程度随活性氮减排比例变化的演变规律及能有效减缓PM2.5所需的NH3减排“门槛”幅度。
该研究受到国家自然科学基金委、UNCNET、PKU-IIASA联培博士后奖学金、中国博士后基金会和香港科技大学（广州）共同资助。
