AM：Ru-Ov位点介导的CO2光还原选择性切换
学术
2024-12-12 08:50
上海
光催化还原CO2制备CH4是直接将温室气体转化为化学品的可持续路线，但是由于光催化还原CO2反应的热力学和动力学挑战，导致光催化还原CO2制备CH4面临巨大挑战。有鉴于此，阿卜杜拉国王科技大学张华彬教授等报道构筑Ru-Ov活性位点，实现了改变光催化还原CO2的产物选择性。要点1. 通过修饰不饱和Ru单原子位点的方式，在TiO2表面构筑Ru-Ov活性位点，这种活性位点能够稳定关键的反应中间体、促进局部传质的双功能。要点2. 通过原位光谱表征和DFT理论计算，表明氧空穴（Ov）位点阻碍*CO脱附，Ru促进抽取质子。这种Ru-Ov结构不仅降低反应的整体活化能，而且改变反应路线，将产物从CO变成CH4。要点3. Ru-Ov/TiO2在光催化还原CO2的反应中比TiO2的CH4产率提高195.4倍，而且CH4选择性提高81 %。Chengyang Feng, Miao Hu, Shouwei Zuo, Jun Luo, Pedro Castaño, Yuanfu Ren, Magnus Rueping, Huabin Zhang, Ru-OV Site-Mediated Product Selectivity Switch for Overall Photocatalytic CO2 Reduction, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202411813https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202411813
