Nat. Commun.：TiNxOy表面受阻Lewis对增强光催化CO2还原
学术
2024-12-11 10:29
福建
通过催化剂的表面受阻Lewis对进行气相异相催化CO2加氢催化反应制备化学品和燃料目前受到更多的关注，传统气相催化反应的异相催化剂表面受阻Lewis对主要结构为金属氧化物-氢氧化物（MOH…M），改善这个过程性能的一种方法是将Lewis碱MOH替换为更强的Lewis碱。比如金属氮化物的MNH2。有鉴于此，同济大学凌岚、多伦多大学Geoffrey A. Ozin等报道概念性的验证了在金属氮化物催化剂表面构筑胺光活性表面受阻Lewis对（MNH2…M）。要点1. 这项研究表明通过纳米尺度的Pt助催化溢流，能够在TiNxOy形成有机胺的活性受阻Lewis对（MNH2…M）。由Ti-NH2作为Lewis碱、低价态Ti作为Lewis酸构筑的表面受阻Lewis对促进气相光催化逆水煤气变换反应（rWGS）。要点2. 该反应通过表面活性的氨基甲酸酯（carbamate）中间体物种Ti-(H2N-COO)-Ti，其中Lewis酸和Lewis碱位点之间具有协同作用，因此性能超过了TiNxOy表面光催化性能，性能同样比传统Pt修饰在金属氧化物的催化剂更好。Zou, Y., Mao, C., Xu, M.et al. Surface frustrated Lewis pairs in titanium nitride enable gas phase heterogeneous CO2 photocatalysis. Nat Commun 15, 10604 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-54951-2https://www.nature.com/articles/s41467-024-54951-2![]()
