AM:单原子调控非共价相互作用增强光电催化水氧化
学术
2024-12-06 20:52
上海
光电化学分解水制氢有可能解决环境和能源问题的挑战,通过单原子调控非共价相互作用能够增强空穴捕获促进光电化学性能,但是还没有相关的报道。有鉴于此,首都师范大学田洋教授等报道将Co-N4单原子位点与2-氨基-5-氟苯甲酸(FAA),在BiVO4基底上构筑非共价空穴捕获层。要点1. 通过XAS表征、Kelvin探针原子力成像等表征技术以及理论计算,表明FAA分子配位能够调节Co原子的局部配位结构,降低BiVO4和空穴捕获层之间的电荷转移能垒,因此光生载流子得到更有效的分离,显著改善光电催化水氧化的性能,在1.23 V实现5.47 mA cm-2电流密度,这比以往报道的基于卟啉的BiVO4光电极性能更好。要点2. 实验和理论计算模拟验证显著增强的光电催化水氧化性能来自界面电荷转移,而不是表面催化反应动力学。这项研究展示了单原子调控非共价相互作用以及促进空穴捕获的方式增强光电催化水氧化活性。Chuanqi Zhang, Yueyue Wang, Wenming Sun, Zhaorui Hua, Zicong Zhang, Shuyan Gong, Dingsheng Wang, Yang Tian, Tailoring Non-Covalent Interaction Via Single Atom to Boost Interfacial Charge Transfer Toward Photoelectrochemical Water Oxidation, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202410632https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202410632