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中性水介质中的电解水产氢因其温和的操作条件，特别适用于海水电解。然而，中性条件下的析氢反应（HER）往往存在缓慢的水分解动力学和氢重组过程，因此需要开发具有高效催化活性的材料。基于此，研究团队设计并构建了一种无饱和配位钌原子阵列（Ru AAs），通过将钌原子阵列限制在锰氧化物晶格中，有效提升了中性条件下的水分解和氢重组性能。
成果简介
本研究开发了一种基于锰氧化物（Li4Mn5O12）的钌原子阵列催化剂，利用离子交换法将钌原子插入锰氧化物晶格中，形成了低配位钌原子阵列。研究表明，该催化剂在中性条件下的析氢性能远超商业Pt/C催化剂，其在电流密度为10 mA cm⁻²时，过电位仅为32 mV，表现出优异的电化学活性和长期稳定性。
研究亮点
低配位钌原子阵列：通过限制钌原子在锰氧化物晶格中，形成低配位钌原子阵列，从而增强水分解能力。
高效氢重组路径：钌原子阵列的独特结构使得H*直接通过Tafel路径重组，避免了Heyrovsky路径的缓慢步骤。
显著降低过电位：与商业Pt/C催化剂相比，该材料在10 mA cm⁻²下的过电位低于32 mV，展现出卓越的催化活性。
长时间稳定性：在200 mA cm⁻²的大电流密度下连续运行100小时，仅出现5%的电流衰减，表现出优异的稳定性。
配图精析
图1：高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像显示了Ru AAs-Li4Mn5O12和Ru AAs-MnO2的微观结构，钌原子阵列在两种基底中具有不同的间距和排列。
图2：Ru AAs-Li4Mn5O12和Ru AAs-MnO2的Ru K边X射线吸收光谱（XAFS）分析，揭示了两种材料中钌的局部配位环境和电子结构差异。
图3：不同催化剂在中性条件下的电化学性能比较，包含Ru AAs-Li4Mn5O12、Ru AAs-MnO2、Ru SAs-Li4Mn5O12和商业Pt/C催化剂的LSV曲线及过电位和塔菲尔斜率分析。
图4：原位增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）结果表明，不同催化剂的δH–O–H和νO–H的振动特征，展示了Ru AAs-Li4Mn5O12对水分子吸附和解离的强相互作用。
图5：密度泛函理论（DFT）计算结果显示了不同催化剂的电子态密度（DOS）和水分解路径的自由能变化，揭示了低配位钌原子阵列对水分解和氢重组的促进作用。
展望
该研究通过设计低配位钌原子阵列，实现了在中性水介质中的高效析氢，为提升电解水产氢效率提供了新策略。未来的研究将进一步探索不同金属阵列结构在其他电催化反应中的潜在应用。
文献信息
期刊：Angewandte Chemie International Edition
DOI：10.1002/anie.202416402
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202416402
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