Nat. Commun.：纳米片组装的有序大孔框架高效光还原CO2
学术
2024-12-06 20:52
上海
光催化转化CO2制备合成气受到广泛关注，但是光催化转化CO2制备合成气面临着难以控制中间体与催化剂位点之间的亲和性，以及载流子传输速率缓慢的问题，导致难以令人满意的光催化还原产率。有鉴于此，华南理工大学李映伟教授、王枫亮等报道在3D有序大孔框架（3DOM-NS）内的2D纳米片组装体制备电子结构可调控的Co位点，这种制备的Co 3DOM-NS催化剂具有令人感兴趣的CO2还原光催化CO2活性。要点1. 含硫化钴的3DOM-NS催化剂具有最好的光催化还原CO2制备合成气性能，在可见光照射下，合成气的产率得到347.3 μmol h-1，而且在自然光照射下的流动相反应器实现了1150.7 μmol h-1的合成气产率。要点2. 反应机理研究发现3DOM Co-SNS催化剂的高度电子限域的活性位点能够通过dyz/dxz-p以及s-s轨道相互作用，增强Co和HCOO*之间的相互作用，因此促进切断C-O化学键。此外含有纳米片次级结构的有序大孔结构材料提高光生电子的传递，进一步增强光催化活性。Lyu, W., Liu, Y., Chen, D.et al. Engineering the electron localization of metal sites on nanosheets assembled periodic macropores for CO2 photoreduction. Nat Commun 15, 10589 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-54988-3https://www.nature.com/articles/s41467-024-54988-3
