文献速递 | 同济大学徐斌教授课题组WR:Mn(VII)-Fe(III)/PMS工艺强化混凝和氧化:性能和机理

文摘   其他   2024-11-24 08:16   天津  
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第一作者:Zheng-Yu Dong

通讯作者:徐斌 教授

通讯单位:同济大学环境科学与工程学院

DOI:10.1016/j.watres.2022.119200









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为了提高传统混凝工艺的性能,本研究提出了一种高锰酸盐(Mn(VII))预氧化与Fe(III)/PMS混凝工艺,可以显著提高溶解性有机碳(DOC)、浊度和微污染物的去除率。与传统的Fe(III)混凝法相比,Mn(VII)-Fe(III)/PMS工艺还可以显著提高原水中碘海醇和SMX的去除率。在这个过程中,Mn(VII)预氧化后的主要还原产物Mn(IV)被吸附在絮体表面,并参与到Fe(III)/PMS过程中。原水中的天然有机物(NOM)介导了铁的氧化还原循环。NOM、铁和锰的协同作用促进了Mn(III)/Mn(VII)和Fe(III)/Fe(II)的氧化还原循环,以促进PMS的活化。硫酸盐自由基在降解微污染物中发挥了重要作用。在随后的氯化过程中,检测到的挥发性消毒副产品(DBP)的生成潜能在Mn(VII)-Fe(III)/PMS过程中减少了21.9%。这项研究证明了Mn(VII)-Fe(III)/PMS工艺在混凝和微污染物控制方面的应用前景,并说明了反应机制。这项研究为改进常规饮用水处理工艺提供了指导。







图文摘要







同位素标记技术

图文导读

Fig. 1Water quality variation in the different processes: (a) DOC removal efficiency in the RW and HA solution; (b) turbidity removal and zeta potential variation in the RW. Conditions: [Mn(VII)] = 0.4 mg/L, [Fe(III)] = 80 μM, [PMS] = 50 μM, pH = 7.6, and temperature = 25 ± 1 °C.



Fig. 2The SEC spectra of RW before and after Fe(III) coagulation, Fe(III)/PMS and Mn(VII)-Fe(III)/PMS processes. Conditions: [Mn(VII)] = 0.4 mg/L, [Fe(III)] = 80 μM, [PMS] = 50 μM, pH = 7.6, and temperature = 25 ± 1 °C.



Fig. 3The degradation of (a) IHX and (b) SMX by different processes in the RW. Conditions: [Mn(VII)] = 0.4 mg/L, [Fe(III)] = 80 μM, [PMS] = 50 μM, [IHX] = [SMX] = 5 μM, [MeOH] = [TBA] = 10 mM, pH = 7.6, and temperature = 25 ± 1 °C.



Fig. 4The XPS spectra of (a) Fe and (b) Mn in flocs after Mn(VII)-Fe(III)/PMS process in the RW. Conditions: [Mn(VII)] = 0.4 mg/L, [Fe(III)] = 80 μM, [PMS] = 50 μM, pH = 7.6, and temperature = 25 ± 1°C.


Scheme 1Proposed mechanism for the degradation of DOM and micropollutant during the Mn(VII)-Fe(III)/PMS process.


Fig. 5Formation of DBPs after different processes in the RW and HA solution. Conditions: [Mn(VII)] = 0.4 mg/L, [Fe(III)] = 80 μM, [PMS] = 50 μM, pH = 7.6, and temperature = 25 ± 1 °C.








研究结论

本研究表明,Mn(VII)氧化法与Fe(III)/PMS混凝工艺相结合,提高了原水和微污染物的处理效率。与传统的Fe(III)混凝工艺相比,Mn(VII)-Fe(III)/PMS工艺有效提高了RW的DOC、浊度、UV254和微污染物(如SMX和IHX)的去除效率。在Mn(VII)-Fe(III)/PMS过程中,NOM、Fe和Mn之间的协同作用可以促进Fe(III)/Fe(II)和Mn(III)/Mn(IV)的氧化还原循环,加速PMS的活化。SO4--在污染物的去除中发挥了主要作用。与Fe(III)混凝法相比,Mn(VII)-Fe(III)/PMS工艺降低了氯化后RW和HA溶液中DCAN的形成潜力。增加Mn(VII)、Fe(III)和PMS的用量可提高RW中DOC的去除率。对于饮用水处理的应用,Mn(VII)=0.4-0.6 mg/L,Fe(III)=80 μM,以及Fe(III)/PMS=1:0.5-1:0.625的比例是可用的。这项研究表明,Mn(VII)-Fe(III)/PMS工艺是一种有希望提高饮用水处理效率的工艺。考虑到水基质的复杂性,未来的研究应探讨不同类型的氧化剂和混凝剂对饮用水处理系统的影响和机制。
文献信息

Dong, Z.Y., Lin, Y.L., Zhang, T.Y., Hu, C.Y., Pan, Y., Pan, R., Tang, Y.L., Xu, B., Gao, N.Y., 2022. Enhanced coagulation and oxidation by the Mn(VII)-Fe(III)/peroxymonosulfate process: Performance and mechanisms. Water Res 226, 119200.

https://doi.org/10.1016/j.watres.2022.119200.



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