第一作者：Siqi Liu, Jiajia Zhang
通讯作者：阎清华 教授
通讯单位：青岛农业大学资源与环境学院
DOI:10.1016/j.jcis.2024.08.171
采用共沉淀法成功制备了具有丰富单键OH的层状双氢氧化物（LDH）材料，并构建了Ni2Fe0.25Al0.75-LDH活化过一硫酸盐（PMS）净水系统，可快速降解磺胺甲噁唑（SMX）污染物。该系统降解 SMX 的最佳条件如下：0.30 g/L Ni2Fe0.25Al0.75-LDH、0.30 mM PMS、pH = 7，SMX 在 10 分钟内被去除 90%，在 40 分钟内几乎被完全去除，这与响应面方法（RSM）分析的预测结果一致。Ni2Fe0.25Al0.75-LDH 中丰富的单键OH 能与 PMS 形成三键-单键（O）-OSO3 单键配合物，加速活性氧（ROS）的生成，促进 SMX 的去除。淬火实验和电子顺磁共振（EPR）光谱显示，体系中还存在 SO4`-、`OH、O2`-和 1O2。表面结合的 SO4`- 和 O2`- 对清除 SMX 起了很大作用，金属之间的电子转移也有利于活性物质的产生。提出了 SMX 可能的降解途径和中间产物。毒性评估软件工具（T.E.S.T）和总有机碳（TOC）结果表明，Ni2Fe0.25Al0.75-LDH/PMS 系统能在一定程度上降低 SMX 的整体环境风险。这项研究为异相催化剂在污水处理中的实际应用提供了一种新策略。
Fig. 1. (a) XRD patterns and (b) FTIR spectra of Ni2Fe0.25Al0.75-LDH, Ni2Fe0.25Al0.75-LDO, NiFe@Al2O3, (c, d) SEM image and EDS analysis of Ni2Fe0.25Al0.75-LDH, (e) SEM analysis of Ni2Fe0.25Al0.75-LDO and (f) SEM analysis of NiFe@Al2O3.
Fig. 2. XPS spectra of (a) the overall survey, (b) Ni 2p, (c) Fe 2p, (d) O 1s of Ni2Fe0.25Al0.75-LDH and Ni2Fe0.25Al0.75-LDO.
Fig. 3. The effect of (a) Ni2+/(Fe3++Al3+) and (b) Fe3+/Al3+ with different metal molar ratios on SMX degradation, (c) SMX degradation in different oxidation systems and (d) Kinetic curves of different oxidation systems. Reaction conditions: [Catalyst] = 0.30 g/L, [PMS] = 0.30 mM, [SMX] = 10 mg/L, [Initial pH] = 7. (The experiments were repeated two times to estimate error bar).
Fig. 4. Effects of different parameters on SMX degradation: (a) catalyst dosage and (b) reaction rate constant, (c) PMS concentration and (d) reaction rate constant, (e) initial pH and (f) reaction rate constant, (g) SMX concentration and (h) reaction rate constant. Reaction conditions: [Catalyst] = 0.30 g/L, [PMS] = 0.30 mM, [SMX] = 10 mg/L, [Initial pH] = 7. (The experiments were repeated two times to estimate error bar).
Fig. 5. Contour plots and 3D response surface plots of SMX degradation by Ni2Fe0.25Al0.75-LDH/PMS system as a function of (a) catalyst dosage and PMS concentration, (b) catalyst dosage and initial pH, and (c) PMS concentration and initial pH.
Fig. 6. (a) The effect of inorganic anions on the degradation of SMX, (b) The kinetic curve of inorganic ions, (c) Cyclic experiments, (d) Ni2+ leaching in Ni2Fe0.25Al0.75-LDH/ PMS system, (e) Degradation diagram of different pollutants and (f) Degradation rate diagram. Reaction conditions: [Catalyst] = 0.30 g/L, [PMS] = 0.30 mM, [SMX] = 10 mg/L, [Initial pH] = 7. (The experiments were repeated two times to estimate error bar).
本研究采用基于硫酸根的高级氧化工艺（SR-AOPs）技术，引入环境友好的Ni和Fe金属组分，制备了具有丰富OH的层状双氢氧化物（LDH）材料，用于去除水中的有机污染物。与其他异相催化剂相比，Ni2Fe0.25Al0.75-LDH 易于制备，对环境友好，具有含氧官能团丰富、比表面积大、金属种类高度分散、缺陷位点可控等优点，有利于过一硫酸盐（PMS）的活化和磺胺甲噁唑（SMX）污染物的快速去除。对于 Ni2Fe0.25Al0.75-LDH/PMS 系统，它能在 10 分钟内达到 90% 的 SMX 去除率，在 40 分钟内几乎完全去除。此外，Ni2Fe0.25Al0.75-LDH/PMS 还对有机化合物和常见阴离子具有一定的抗干扰性。Ni2Fe0.25Al0.75-LDH 中丰富的 OH 能与 PMS 形成 M(O)OSO3- 复合物，金属成分之间的电子传递加速了活性氧（SO4-、OH、1O2 和 O2-）的形成，但导致降解过程的主要活性物质是结合的 SO4- 和 O2-。最后，提出了 SMX 可能的降解机制和途径，与 SMX 相比，中间产物的发育毒性、致突变性和生物累积因子均有所降低。总之，具有丰富 OH 的 Ni2Fe0.25Al0.75-LDH 催化剂在有效活化 PMS 快速去除 SMX 方面具有广阔的应用前景。对于异相催化剂而言，其快速、高效和可回收性仍是未来 SR-AOPs 水处理技术的重要发展方向之一。
Siqi Liu, Jiajia Zhang, Xiangting Hou, Wenqi Bu, Shixu Lu, Xiaozhe Song, Chengzhi Zhou, Qianwen Wang, Shuaishuai Xin, Guocheng Liu, Yanjun Xin, Qinghua Yan, Insights into the efficient removal and mechanism of NiFeAl-LDH with abundant hydroxyl to activate peroxymonosulfate for sulfamethoxazole wastewater, Journal of Colloid and Interface Science, 2025, https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.08.171
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