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第一作者：Xin Liu
通讯作者：Garret Miyake，Robert Paton，Niels Damrauer
通讯单位：美国科罗拉多州立大学
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41586-024-08327-7
摘要
本研究报道了一种光催化C-F键活化的新方法，该方法能够在小分子和多氟烷基物质中高效地将C-F键转化为碳中心自由基。通过使用有机光氧化还原催化剂系统，我们实现了在温和反应条件下对有机氟化物的直接活化，进而进行氢氟化（将F替换为H）和交叉偶联反应。这一系统不仅扩展了有机氟化物作为合成子的应用范围，而且为持久性环境污染物——多氟烷基物质（PFAS）的脱氟提供了一种新策略。
研究成果
美国科罗拉多州立大学Garret Miyake 教授和Robert Paton教授联合科罗拉多大学博尔德分校Niels Damrauer教授在《Nature》上发表了题为“Photocatalytic C–F bond activation in small molecules and polyfluoroalkyl substances”的论文，研究团队开发了一种基于苯并[ghi]芘单亚胺（BPI）和四丁基氟化铵（nBu4NF）的光催化体系，该体系在蓝光照射下能够激活广泛的有机氟化物中的C-F键。通过电子转移事件，C-F键被断裂生成碳中心自由基，这些自由基可以用于氢氟化或交叉偶联反应。此外，该方法也被成功应用于PFAS和氟化聚合物的脱氟，这对于分解持久性环境污染物具有重要意义。
论文亮点
1.光催化C-F键活化：首次实现了在有机小分子和PFAS中C-F键的光催化活化，为有机合成和环境化学提供了一种新方法。
2.温和的反应条件：该光催化体系在温和的条件下工作，无需使用高能量的UV光或强酸强碱。
3.广泛的底物适用性：该体系能够处理包括芳基氟化物、烷基氟化物、PFAS和氟化聚合物在内的多种底物。
4.环境友好：提供了一种分解PFAS的新方法，有助于减少这些“永久化学品”对环境的影响。
图文导读
图1 | 有机光催化剂的设计与含氟化合物的活化。
图2 | 光氧化还原催化C-F键激活的机理和分析。
图3 | 芳基和烷基氟化物的氢氟化反应底物范围。
图4 | 多氟烷基和氟化聚合物的氢氟化反应底物范围。
图5 | 从具有挑战性的芳基氟化物前体的分子间偶联。
结论
本研究开发的光催化体系不仅在有机合成中具有广泛的应用前景，而且在环境治理方面也显示出巨大潜力。通过光催化C-F键的活化，我们不仅能够合成新的化合物，还能够分解对环境有害的PFAS，为实现绿色化学和可持续发展提供了新的工具。
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