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第一作者：jianxiang Han
通讯作者：孙剑
通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所
https://doi.org/10.1002/anie.202420621
摘要
本研究开发了一种高效的铁基金属催化剂，通过高钠（7%）和低钴（2%）含量的改良，实现了在240°C和1000 mL/g/h条件下CO2转化率达到22.0%，烯烃选择性达到55.9%。该催化剂在180°C和4000 mL/g/h的条件下也表现出活性，且在连续运行500小时后仍保持稳定。通过多种表征和计算揭示，高钠含量作为电子促进剂增强了活性Anorthic Fe5C2相在低温下的稳定性。进一步引入钴作为结构促进剂，促使Fe物种形成FexCoy合金相，进而有助于形成更高活性的Anorthic (FexCoy)5C2相。本研究为理解和优化CO2氢化反应提供了深刻见解，并提高了催化剂性能和反应效率，降低了成本。
研究成果
中国科学院大连化学物理研究所孙剑在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Low-temperature CO2 Hydrogenation to Olefins on Anorthic NaCoFe Alloy Carbides”的论文研究团队通过引入高含量的钠和少量的钴，成功开发了一种新型的铁基金属催化剂。这种催化剂在低温下展现出了卓越的CO2氢化性能，能够将CO2高效转化为烯烃。在240°C的条件下，该催化剂实现了22.0%的CO2转化率和55.9%的烯烃选择性，并且在180°C时仍能保持超过25%的烯烃产率。此外，该催化剂在连续运行500小时后活性没有显著下降，显示出了优异的稳定性。
论文亮点
1.低温活性：该催化剂在低温下（240°C）即可实现高效的CO2转化，远低于传统催化剂所需的300-450°C高温条件，显著降低了能耗。
2.高选择性：实现了55.9%的烯烃选择性，这对于化工原料的生产具有重要意义。
3.长期稳定性：在连续运行500小时后，催化剂活性没有显著下降，这对于工业应用至关重要。
4.电子和结构促进剂的协同效应：高钠含量和钴的引入不仅提高了催化剂的电子互动，还促进了结构的优化，形成了更稳定的活性相。
图文导读
图1. CO2氢化的催化性能和稳定性。
图2. 反应后催化剂的相结构。
图3. 反应后催化剂的形貌和结构研究。
图 4. 反应后催化剂的表面组成。
图 5. 在240°C下60分钟CO2氢化反应的原位漫反射傅里叶变换红外光谱（DRIFTS）分析。
图 6. 分子水平的机制和路径。
结论
本研究通过电子和结构促进剂的协同作用，开发了一种在低温下高效的CO2氢化催化剂。这种催化剂不仅在低温下展现出了卓越的活性和选择性，而且具有很好的稳定性，为CO2的转化和利用提供了一种新的途径，对于实现碳中和和化工原料的可持续生产具有重要意义。
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