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第一作者：Lin Yingxi
通讯作者：夏宝玉，陈俊松，吴睿
通讯单位：华中科技大学，电子科技大学
论文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202414569
摘要
本研究成功设计并合成了一种新型的不对称配位镍单原子催化剂（Ni-NBr-C），该催化剂支持在空心多孔的溴/氮共掺杂碳纳米笼上，用于在膜电极组件（MEA）中增强CO2电还原性能。Ni-NBr-C在MEA设备中展现出超过97%的CO法拉第效率（FECO），并在50至350 mA cm−2的电流密度范围内稳定运行。此外，Ni-NBr-C在长达85小时的长期运行中，保持了2.66 ± 0.2 V的稳定电池电压，同时提供了350 mA cm−2的大电流密度，显示出其在工业规模应用中的潜力。
研究成果
电子科技大学陈俊松/吴睿、华中科技大学夏宝玉团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Carbon Nanocage Supported Asymmetrically Coordinated Nickle Single-Atom for Enhanced CO2 Electroreduction in Membrane Electrode Assembly”的论文，研究团队通过NaBr辅助的限域热解策略，制备了具有轴向Br配位的NiN4Br位点的Ni-NBr-C催化剂。该催化剂在MEA中的CO2电还原反应（CO2RR）表现出高活性和选择性，实现了在高电流密度下的高效CO生成。通过先进的表征技术和理论计算，揭示了Br的配位和掺杂增强了催化剂的内在活性，同时独特的孔结构提高了质量传递效率。
论文亮点
1.不对称配位设计：Ni-NBr-C催化剂中的NiN4Br位点通过轴向Br配位，显著降低了形成COOH*中间体的能量障碍，从而增强了催化剂的内在活性。
2.空心多孔结构：Ni-NBr-C催化剂的空心纳米笼结构优化了表面积和活性位点的可及性，提高了质量传递效率。
3.高电流密度下的稳定性：在MEA设备中，Ni-NBr-C在高电流密度下展现了卓越的稳定性和效率，超过了传统的CO2电解槽性能标准。
4.理论计算与实验结果的一致性：通过DFT计算和operando ATR-SEIRAS光谱分析，证实了Br原子对Ni中心电子密度的调控作用，增强了COOH*中间体的吸附能力。
图文导读
图1：展示了MEA配置的示意图，以及设计不对称活性位点和构建高比表面积多孔碳载体的策略。
图2：Ni-NBr-C的合成路线示意图，以及SEM、TEM、AC HAADF-STEM图像和相应的EDX元素映射。
图3：Ni-NBr-C的XRD图谱，以及Br 3d、N 1s和Ni 2p的高分辨率XPS谱图，Ni K边XANES谱图和Ni K边EXAFS谱图的傅里叶变换曲线。
图4：Ni-NBr-C在Ar和CO2饱和0.5 M KHCO3电解液中的LSV曲线，FECO、jCO，以及Ni-NBr-C在-0.7 V vs. RHE下的稳定性测量。
图5：MEA系统的示意图，Ni-NBr-C和Ni-N-C的LSV曲线，不同电流密度下Ni-NBr-C和Ni-N-C的CO和H2的法拉第效率，以及Ni-NBr-C在MEA中-350 mA cm−2下耐久性测试。
结论
本研究开发的Ni-NBr-C催化剂在MEA中用于CO2RR表现出了优异的性能，其空心多孔结构和不对称配位环境显著提高了活性位点的可及性和质量传递效率，实现了工业级电流密度下的高效CO2电还原。
作者简介
陈俊松，教授，致力于具有特异纳米结构的金属氧化物/硫化物以及碳基功能型复合材料的合成，并开拓这类材料在以锂离子电池为代表的储能器件中的应用。已在该领域取得一系列国际领先的、创新性成果，2015、2016年入选汤森路透全球3000位高被引科学家“Highly Cited Researcher”（材料科学领域），2017年入选Elsevier中国高被引学者榜（材料科学）。并在国际顶尖材料化学类杂志上发表学术论文63篇，其中第一作者33篇（包括Journal of the American Chemical Society 4篇，Angewandte Chemie International Edition 1篇），SCI引用达到10000多次，其中多篇入选ESI高被引文章，H-index为45。
吴睿，男，工学博士，副研究员，2018年6月于重庆大学获得博士学位，随后加入电子科技大学从事博士后研究工作，2019年7月加入电子科技大学材料与能源学院，长期致力于燃料电池，电化学催化，新能源材料与器件的研究。以第一/通讯作者在Appl. Catal. B: Environ., Small, J. Energy Chem., eScience, Chem. Eng. J.等知名国际期刊上发表SCI论文20余篇，申请中国发明专利 6 项，已获得授权3项。担任《eScience》期刊青年编委、《粉末冶金材料科学与工程》编委，获得电子科技大学学术新人奖(2022年)、重庆大学优秀博士学位论文荣誉称号 (2019年)，主持或参与科技部重点研发计划、国家自然科学基金、四川省科技厅项目、中央高校基本科研业务费资助项目及横向课题等10余项。担任Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Chinese J. Catal.、Carbon等学术期刊审稿人。
夏宝玉，男，博士，教授/博士生导师，2010年毕业于上海交通大学，获得博士学位。2011-2016年在新加坡南洋理工大学从事博士后研究工作，2016年入职华中科技大学，入选中组部第十二批“计划”。主要从事结构功能材料的设计及其在能源、环境等领域应用的教学与研究工作。
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