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第一作者：杨明，姜一民
通讯作者：王双印，邹雨芹
通讯单位：湖南大学
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54286-y
摘要
本研究成功开发了一种自再生的PdCu催化剂，用于醛类电氧化反应并联产氢气。该催化剂在低电位下展现出卓越的活性和稳定性，为绿色氢能的生产提供了一种高效且节能的新途径。
研究成果
湖南大学王双印教授、邹雨芹教授团队在《Nature Communications》上发表了题为“A self-reactivated PdCu catalyst for aldehyde electro-oxidation with anodic hydrogen production”的论文，研究团队通过深入分析铜基催化剂在低电位醛氧化反应（LP-AOR）中的失活和再生循环，揭示了铜催化剂的氧化失活过程和非电化学还原再生过程。在此基础上，开发了一种PdCu催化剂，该催化剂通过加速非电化学还原反应速率，显著提高了铜基电催化剂的稳定性。实验结果表明，PdCu催化剂在LP-AOR中能够维持低价位状态，保持显著的催化活性，从而增强了催化剂的整体稳定性。
论文亮点
1.自再生机制：PdCu催化剂能够在LP-AOR过程中自我再生，避免了传统铜基催化剂的氧化失活问题。
2.高稳定性：PdCu催化剂在连续运行120小时后，电流仅下降不到5%，法拉第效率保持在99%左右，显示出卓越的稳定性。
3.低能耗：与水电解制氢相比，基于PdCu催化剂的双极氢生产设备在400 mA cm−2的电流密度下，能耗降低了近10倍。
4.高电流密度：该设备在0.42 V的低电池电压下即可达到400 mA cm−2的高电流密度。
图文导读
图1：展示了铜催化剂在LP-AOR过程中的氧化还原循环，以及PdCu催化剂的设计思路。
图2：通过STEM-HAADF、XRD、XPS等技术对PdCu催化剂的形貌和电子结构进行了表征。
图3：展示了PdCu催化剂在LP-AOR中的电化学性能和稳定性测试结果。
图4：通过原位XAFS和拉曼光谱技术，实时监测了催化剂在反应过程中的价态变化。
图5：利用DFT计算验证了实验数据，揭示了PdCu催化剂加速非电化学还原反应的机理。
图6：构建了基于PdCu催化剂的双极氢生产设备，并展示了其在低电压下的工作性能和能耗优势。
结论
本研究开发的PdCu催化剂在低电位醛氧化反应中展现出优异的活性和稳定性，为绿色氢能的生产提供了一种新的高效途径。该催化剂的自再生机制和低能耗特性，使其在工业应用中具有巨大的潜力。
作者简介
王双印，湖南大学二级教授，博士生导师。国家高层次人才入选者、科睿唯安全球高被引科学家（化学、材料）, 爱思唯尔中国高被引学者（化学）。现为湖南大学二级教授，博士生导师。2006年本科毕业于浙江大学化工系，2010年在新加坡南洋理工大学获得博士学位，随后在美国凯斯西储大学， 德克萨斯大学奥斯汀分校、英国曼彻斯特大学（玛丽居里学者）开展研究工作。主要研究方向为电催化剂缺陷化学，有机分子电催化转化，燃料电池。代表性论文发表在国家科学评论，中国科学化学、材料，科学通报，JEC, Nature Chem., Nature Catalysis, JACS, Angew. Chem.（20）, Adv. Mater.（17）, Chem等期刊，总引用22000余次，H指数81，获教育部青年科学奖、湖南省自然科学奖一等奖（第一完成人）、中国侨届贡献一等奖。
邹雨芹，教授，国家优秀青年基金获得者、湖南省优秀青年基金获得者，湖南大学副教授，岳麓学者，博士生导师。2017年5月获得英国曼彻斯特大学化学博士，同年入职湖南大学化学化工学院。近年来围绕有机分子电催化转化开展了一系列研究，剖析了催化剂与有机分子间作用机制，探究了有机电催化反应路径，并在此基础上，设计一系列高效催化剂。以第一作者或通讯作者发表SCI论文47篇，包括Chem 1篇，Angew. Chem. 5篇, Adv. Mater. 4篇，Energy Environ. Sci. 1篇，Adv. Energy Mater. 1篇，中国科学化学 4篇，ESI高被引论文15篇，封面论文3篇。
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